MCM41分子筛的制备及其脱硫性能的研究

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1、NanjingUniversityofTechnologyinpartialfulfillmentofrequirementforthedegreeof—MasterofTechnologyByRongCUISupervisors：Prof．XiaoqinLiuJune2008硕士学位论文摘要燃料油中的含硫化合物是汽车尾气中SOx的主要来源，为了减少对大气的污染，目前世界各国都对燃料油产品中的硫含量提出了日益严格的标准，此外，燃料电池的发展也依赖于含硫很低的液体燃料。目前工厂使用的传统的加氢脱硫(HDS)已难以满足深度脱硫的要求。与其它脱硫方法相比，吸附法脱硫具有简单、方便、快速、

2、经济的优点，而其中的选择性吸附脱硫法是近期较有希望实现零硫目标的脱硫技术。本文研究介孔分子筛MCM．-41吸附脱硫吸附剂的制备方法及其在燃料油模拟溶液体系中的静态吸附脱硫性能，探索高效的燃料油选择性吸附脱硫吸附剂。本文研究了在常温常压条件下，汽油模拟溶液(MS)中的噻吩类硫化物噻吩(T)、二苯并噻吩(DBT)在Ce—MCM．41和Cu／Ce．MCM一4l上的静态吸附行为，研究了实验温度和时间、芳烃化合物、浓度、超声作用和再生条件对吸附剂吸附脱硫性能的影响。采用水热合成法100℃晶化96h制备了不同Ce／Si比(以下皆为摩尔比)的掺杂型Ce．MCM．4l，脱硫结果显示吸附剂中脱硫能力

3、最好的是Ce／Si比为0．02的Ce．MCM-41，并且当MS中存在甲苯时，吸附剂仍有较好的选择性，并考察了吸附剂在不同模拟溶液浓度中的最佳吸附条件。使用XRD、FT．IR、比表面积测定仪等对合成样品的结构进行表征，结果表明Ce．MCM-41样品具有MCM-41典型的规整有序的孔道结构，并且合成的特定阶段加入超声作用，可以优化其结构提高脱硫率。论文中合成了不同Cu／Si比(Ce／Si比皆为0．01)的Cu／Ce．MCM．41分子筛，用于在常温常压下吸附汽油模拟溶液中的含硫化合物，结果显示吸附剂中脱硫能力最好的是C∥Si比为O．02的吸附剂(Ce／Si比为O．01)。XRD、FT．I

4、R、比表面测定等表征结果表明样品具有MCM．41典型的规整有序的孔道结构，并且加入超声作用可以优化其结构。适宜的吸附条件为常温常压吸附，剂油比为0．019，吸附时间为2h。另外，该吸附剂对分子尺寸较大的二苯并噻吩也有较好的脱硫效果，而且经过高温焙烧再生后，仍具有较高的脱硫容量。存在芳香化合物竞争吸附的体系中，摘要Cu／Ce-MCM-41仍然具有较好的选择吸附性能，说明所掺杂的金属离子之间可能形成了协同作用，从而使吸附剂同时拥有了较高的脱硫容量和选择性。结果表明与掺杂单金属相比，双金属掺杂的MCM-41在吸附容量以及选择性上都有较大提高。关键词：吸附；脱硫；MCM-41；分子筛；噻吩

5、；二苯并噻吩；甲苯9‘Cu；CeH硕士学位论文ABSTRACTCommercial仃ansportationfuelscontainalargeamountoforganicsulfurcompoundswhicharethemainsourceofSOXintheexhaustgasesofvehicles．InordertoreduceSOx，itisaquestionwhichisregardeduniversalybyeverygovemmentintheworldandtheoilrefiningenterprises．toproduceanduseamity-envir

6、onmentandlowsulfurgasoline．Deepdesulfurizationoftransportationfuelshasgainedimportanceeversincegovernmentsworldwidemandatedfurtherdrasticallyloweringofsulfurlevelsincomingyears．Anotherneedfordc印desulfurizationisforapplicationinfuelceilswhichdepend011fuelwithnearlyzeroconcentrationofsulfur．Thet

7、raditionalhydrodesulfurization(HDS)processhavehardlycouldmeetthesenewregulations．Comparedtoothernewsulfurremovaltechnologies，adsorptionisamoreconvenient，economicalandefficientmetho也ofwhichdesulfurizationbyselectiveadsorptionisthemostpro