以pH变化作为响应信号的温敏高分子的合成与应用

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1、以pH变化作为响应信号的温敏高分子的合成与应用摘要本文首先研究了小分子甘氨酸水溶液的pH值随温度的变化规律。结果表明，甘氨酸溶液的pH值随温度的升高而降低，且在不同的酸碱范围内，pH值随温度的变化程度是不同的。在一定酸碱性的甘氨酸溶液中加入适当的酸碱指示剂，可以实现颜色随溶液温度的变化而变化。随后，以甘氨酸为起始物，设计并合成了功能单体一一甘氨酰烯丙基胺三氟乙酸盐。该种单体是通过三氟乙酸脱去Boe．甘氨酰烯丙基胺的保护基团得到的，而Boe．甘氨酰烯丙基胺是采用三条合成路线分别经甘氨酸甲酯和N．羟基琥珀酰亚胺活

2、性酯得到的。实验中，采用核磁共振(1HNMR)表征了合成的新产物的结构，并分析和优化了其中一种合成路线，优化后功能单体的总收率达68％。接着甘氨酰烯丙基胺三氟乙酸盐通过溶液聚合，经过一系列提纯与处理，得到了聚甘氨酰烯丙基胺，并考察了新合成的聚合物的温敏性。结果表明，聚合物水溶液的pH值具有温度敏感性，且在不同的酸碱环境中，敏感性不同。其中，溶液pH为5～7时，pH值随温度的升高而升高；溶液pH为8～10时，pH值随温度的升高而降低；溶液pH为7—8时，pH值基本不随温度的变化而变化。以温度系数(dpH／dT)

3、表示，可得溶液温度系数随溶液的酸碱性实现了从正值到负值的转变。进一步考察了温敏性高分子的应用。于是，设计并制备了聚丙烯酰乙二胺盐酸盐和酸碱指示剂混合溶液，并研究了混合溶液的热致变色性。研究表明，该混合溶液的颜色随温度发生可逆的变化；通过调节混合溶液初始的pH值可以调节溶液变色的温度，温度调节范围为O～100℃；还可以通过加入不同指示剂的方法改变溶液的颜色。实验也表明该溶液具有高的可重复性，其稳定性可高达50天。最后，以对氨基苯甲酸为起始物，合成了一种新型的水溶性单体4．(2-(甲基丙烯酸酯)乙氨酰)苯胺盐酸盐

4、，经过自由基聚合得到了水溶性的大分子紫外吸收剂聚4．(2．(甲基丙烯酸酯)乙氨酰)苯胺盐酸盐。该种水溶性单体对UVB具有显著的吸收效果，相同浓度下，它的紫外吸收能力为对氨基苯甲酸的2．0倍；而单体聚合得到的大分子可吸收波长更短的紫外线(蓝移)，但是它的紫外吸收能力较单体有所下降，为对氨基苯甲酸的85％，但仍具有较高的紫外吸收效率。关键词：甘氨酸：聚丙烯酰乙二胺盐酸盐：对氨基苯甲酸；温敏性；pH；‘酸碱指示剂SynthesisandApplicationofTemperature—SensitivePolyme

5、rbytheChangeofpHasResponsiveSignalABSTRACTInthestudy，pHchangeofglycineaqueoussolutionwithtemperatureswasstudiedfirstly．TheresultsconfirmedthatpHrespondedtotemperature，andthevaluesdecreasedwiththeincreasementoftemperature．ThepHresponsetotemperaturevariedindi

6、fferentpHrangesoftheaqueoussolutions，andcolorschangedwhenacid—baseindicatorswereaddedtotheaqueoussolution．Subsequently,afunctionalmonomer'2-(allylamino)-2-oxoethanaminium2,2，2．trifluoroacetate，wasobtainedbythedeprotectionoftert-butyl2．(allylamino)一2．oxoethy

7、lcarbamate，whichwasdesignedandsynthesizedfromglycineanditsesterthroughthreedifferentroutes．Thestructuresofthecompoundswereconfirmedby1HNMRandFT-IR．Theoptimalroutewasconsidered，andthetotalyieldwasupto68％．Andthenpoly(glycylallylamide)wasobtainedbyaqueoussolut

8、ionpolymerizationfrom2．(allylamino)．2．oxoethanaminium2,2，2-trifluoroacetate，andpHresponsetotemperatureofitsaqueoussolutionwasinvestigated．TheresultsshowedpHvalueofpoly(glycylallylamide)aqueoussolutionh