基于多孔聚吡咯锂硫电池正极材料的制备与电化学性能研究

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1、分类号：TM911密级：UDC：540编号：201431804028河北工业大学硕士学位论文基于多孔聚吡咯锂硫电池正极材料的制备与电化学性能研究论文作者：韦亚琼学生类别：全日制专业学位类别：工程硕士领域名称：材料工程指导教师：李海鹏职称：教授资助基金项目：国家青年科学基金（No.21406052）DissertationSubmittedtoHebeiUniversityofTechnologyforTheMasterDegreeofMaterialsEngineeringPREPARATIONA

2、NDELECTROCHEMICALPROPERTIESOFCATHODEMATERIALSFORLITHIUM/SULFURBATTERYBASEDONPOROUSPOLYPYRROLEbyWeiYaqiongSupervisor:Prof.LiHaipengMay2017ThisworksupportedbytheNationalNaturalScienceFoundationofChina.No.21406052.摘要当今电动汽车和大型智能电网对锂离子电池能量密度的要求愈来愈高，而传统正极材料

3、的锂离子电池难以满足高能量密度要求。锂硫电池因具有高理论容量（1672mAhg-1）和能量密度（2600Whkg-1），近年来受到了研究学者的广泛关注。但是，锂硫电池目前仍存在一些问题，如单质硫的电子导电性和离子导电性极差，硫在充放电过程中体积稳定性差、利用率低等一系列问题限制了锂硫电池的商业化应用。本论文针对锂硫电池研究过程中存在的问题，从锂硫电池正极材料改性角度出发，通过对化学聚合法得到的聚吡咯进行载硫，成功制备出三维有序大孔聚吡咯/硫复合材料和三维有序介孔聚吡咯/硫复合材料，研究了不同集流体

4、对三维有序大孔聚吡咯/硫复合材料电化学性能的影响，探讨了不同载硫方法对三维有序介孔聚吡咯/硫复合材料硫含量和电化学性能的影响，制备出高含硫量、高比容量的三维有序介孔聚吡咯/硫复合材料。本论文的主要研究内容如下：1.三维有序大孔聚吡咯/硫（HMPPy/S）复合材料的制备及其电化学性能分析。采用熔融法制备的HMPPy/S复合材料孔径分布均匀，是具有介孔和微孔的大孔材料；HMPPy/S复合材料硫含量为66wt.%，硫均匀分散在HMPPy/S复合材料表面和孔隙中。将HMPPy/S复合材料涂覆在不同集流体上

5、进行的电池性能测试结果表明：涂覆HMPPy/S复合材料的泡沫镍集流体电池具有稳定的循环性能和优异的倍率性能；在0.1C电流密度下，HMPPy/S复合材料首次放电比容量可达1374mAhg-1，循环100次后可逆容量保持在906mAhg-1；在2C电流密度下，仍可保持702mAhg-1的可逆容量。2.三维有序介孔聚吡咯/硫（OMPPy/S）复合材料的制备及其电化学性能分析。采用熔融法制备的OMPPy/S复合材料硫含量为62wt.%，硫均匀的分散在OMPPy孔隙中；采用球磨法制备的OMPPy/S复合材

6、料硫含量仅有48wt.%，机械力作用破坏了OMPPy/S的三维有序结构，得到的OMPPy/S复合材料硫分布不均匀。将OMPPy/S复合材料用作锂硫电池正极材料进行电池性能测试结果表明：熔融法更适合介孔材料载硫；在0.1C电流密度下，采用熔融法制备的OMPPy/S正极材料循环100次后仍有903mAhg-1的可逆容量，容量保持率为86%，表明该材料具有良好的循环性能；在1C和2C的电流密度下充放电，比容量仍可保持在727mAhg-1和618mAhg-1，表现出了优秀的倍率性能。关键词：锂硫电池正极材

7、料聚吡咯/硫复合材料三维有序结构IABSTRACTNowadays,energydensityofcathodematerialsfortraditionallithiumionbatterieslimitstheirapplicationespeciallyinrapidlydevelopingelectricvehicleandintelligentpowergrid,whichdemandhighenergydensity.Lithium/sulfur(Li/S)batteryhasattr

8、actedmuchattentionduetoitshightheoreticalspecificcapacityofsulfur(1672mAhg-1)andtheoreticalenergydensity(2600Whkg-1).Nevertheless,thecommercialapplicationsoftheLi/Sbatterystillhasseveralchallenges,suchasthelowionic/electronicconductivityofS,la