改性水钠锰矿型二氧化锰催化分解甲醛的研究

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1、改性水钠锰矿型二氧化锰催化分解甲醛的研究(申请清华大学工学硕士学位论文)培养单位：环境学院学科：环境科学与工程研究生：朱麟指导教师：张彭义教授二○一七年六月Catalyticdecompositionofformaldehydebymodifiedbirnessite-typemanganesedioxideThesisSubmittedtoTsinghuaUniversityinpartialfulfillmentoftherequirementforthedegreeofMasterofScienceinEnvironmentalScienceandEngineeringbyZhuL

2、inThesisSupervisor:ProfessorZhangPengyiJune,2017摘要摘要随着科学技术的发展与社会的进步，人们愈发重视室内环境的空气质量。众所周知，甲醛是室内空气中的主要污染物。科研工作者也对净化甲醛的材料作出了广泛的研究。其中，贵金属类催化剂具有优异的催化性能，但高昂的价格限制了实际应用。因此，如何开发一种高效、廉价的甲醛净化材料成为迫切需要解决的问题，具有重大的应用需求。本论文着眼于水钠锰矿型二氧化锰的改性研究，通过尝试多种合成方法、调控掺杂金属及其比例等手段进一步提高其催化分解性能，同时通过一系列表征手段深入分析反应机理。首先采用不同合成体系（高锰酸钾

3、、高锰酸钾-草酸铵、高锰酸钾-硫酸锰），不同合成方法（煅烧法、水热法、溶剂法），不同反应温度（1000°C、200°C、90°C）制备得到了多种水钠锰矿型二氧化锰，并以硝酸钴(II)、硝酸铈(III)、硝酸镍(II)、硝酸铁(III)、硝酸钾与碳酸钾为前体物进行元素掺杂，比较上述催化剂对甲醛的催化分解性能。结果表明，以硝酸铈(III)为前体物掺杂后获得的水钠锰矿展现出最佳的催化性能。在比较了不同掺杂比例的改性水钠锰矿材料后，初步确定掺杂比例（铈/锰摩尔比）不宜高于5:10。在此基础上，通过在高锰酸钾与硝酸铈的氧化还原反应中引入一定量硝酸铈(III)制得不同锰/铈掺杂比的水钠锰矿材料（Ce

4、-MnO2），经X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、X射线能量色散谱、物理吸附、化学吸附、X射线光电子能谱、电感耦合等离子体发射光谱、拉曼光谱与原位红外光谱等手段进行表征分析。结果表明，在掺杂铈元素的影响下，改性水钠锰矿的晶体生长受到抑制，颗粒粒径变小，比表面积上升。低掺杂比改性材料的表面出现了晶界结构，氧缺陷含量和表面吸附氧物种均有所提升，显著改善了水钠锰矿材料在低温下催化分解甲醛的性能。掺杂比为1:10的改性材料展现出了最优异的催化性能，能够在100°C时完全转化甲醛，在室温条件下催化性能也优于原材料。改性水钠锰矿材料的高催化活性与价格低廉很好地满足了室内空气净化的要求，使其在空气净化领

5、域具有广泛的应用前景。关键词：水钠锰矿；改性；催化分解；甲醛IAbstractAbstractWiththedevelopmentofscienceandsociety,peoplepaymoreattentionontheairqualityintheindoorenvironment.Asweallknow,formaldehyde(HCHO)isoneofthemajorgaseouspollutantsintheindoorenvironment.Researchershavemademanyeffortstodevelophigh-performancematerialforH

6、CHOremoval.Noble-metal-basedcatalyststendtopossesshighactivity,whiletheirapplicationisrestrictedbytheirhighcost.It'sessentialtodevelopcost-effectivematerialforHCHOremoval,whichisofgreatdemand.Thisresearchfocusesonthemodificationofbirnessite-typemanganesedioxidewithdifferentpreparationapproaches,d

7、opingofdifferentkindsofmetalionsatdifferentratiotopromotethecatalyticactivity.Inthemeanwhile,aseriesofcharacterizationmethodshavebeenusedtoillustratethemechanismofreaction.First,aseriesofbirnessite-typeMnO2weresynthesi