基于过渡金属氧化物_USY催化剂的神东煤催化热解研究

《基于过渡金属氧化物_USY催化剂的神东煤催化热解研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、分类号：ＴＱ５３０学校代码：１０６９７密级：公开学号：２０１５２０７５０５５Ｉｔ字位论文ＭＡ＇ＳＴＥＲＳＤＩＳＳＥＲＴＡＴＩＯＮ基于过渡金属氧化物／ＵＳＹ催化剂的神东煤催化热解研究学科名称：能源化学工程作者：李刚指导老师：马晓迅教授西北大学学位评定委员会二〇一八年StudyonCatalyticPyrolysisofShendongCoalBasedonTransitionMetalOxide/USYCatalystsAthesissubmittedtoNorthwestUniversityinpartialfulfillm

2、entoftherequirementsforthedegreeofMasterinEnergyChemicalEngineeringByLiGangSupervisor:MaXiaoxunProfessorJune2018摘要煤炭在我国能源消费结构中的比重超过60%，足见煤炭在我国能源地位中非常重要。煤的热解既是实现煤炭高效清洁转化利用的关键环节，也是当前热能转化效率最高的一种煤炭常规利用方式。本文通过等体积浸渍法，使用Fe2O3、Co3O4、NiO、MoO3四种过渡金属氧化物分别改性USY分子筛，制得单组份过渡金属氧化物负载的MexOy/USY催化剂和双组份过渡金属氧化

3、物负载的MeMo/USY催化剂，并借助ICP、XRD、BET、NH3-TPD、TG等手段进行表征。在粉-粒流化床进行一系列的神东煤热解和催化热解实验，分别考察了过渡金属氧化物种类和负载量对USY的改性作用及其对热解产物的影响。结果表明，过渡金属氧化物的负载不会改变USY的物相结构，但过渡金属氧化物的负载量越大，孔容和比表面积的减小幅度、酸量的增加幅度越大；半焦收率基本保持在65%左右；USY分子筛具有“降酚提萘”的作用，焦油中萘类化合物的含量可达79.81%；MexOy/USY使焦油中酚类、含氧化合物、脂肪烃的含量分别增加，萘类的含量及H2、C2的收率分别降低；Fe2O3/

4、USY、Co3O4/USY、MoO3/USY催化剂使CH4、CO2、CO的收率和气体总收率分别增加，C3的收率减小；NiO/USY催化剂使单环芳烃的含量及CO2的收率降低，而C3的收率增加；Fe2O3、Co3O4、NiO改性Mo/USY催化剂后，焦油中单环芳烃、联（多）苯化合物的含量分别增加，CH4、CO2、C2、C3收率及气体总收率提高，积炭问题显著改善；FeMo/USY、CoMo/USY分别降低了焦油中酚类和脂肪烃的含量，增加了含氧化合物的含量，提高了CO的收率；CoMo/USY、NiMo/USY分别降低了稠环芳烃、萘类的含量，提高了H2的收率。关键词：粉-粒流化床，分

5、子筛，过渡金属氧化物，改性，催化热解，产物调控IABSTRACTCoalinChina'senergyconsumptionaccountedformorethan60%,indicatingthatcoalisveryimportantinChina'senergystatus.Thepyrolysisofcoalisnotonlythekeylinktorealizeefficientandcleanconversionofcoal,butalsoakindofroutinecoalutilizationwiththehighestheatconversioneffic

6、iency.Inthispaper,USYweremodifiedbythesamevolumeimpregnationmethodusingFe2O3,Co3O4,NiO,MoO3respectivelytoprepareone-componenttransitionmetaloxidesupportedMexOy/USYcatalystsandtwo-componenttransitionmetaloxidesupportedMeMo/USYcatalysts,andcharacterizedbyICP,XRD,BET,NH3-TPD,TG,etal.Aseriesof

7、pyrolysisandcatalyticpyrolysisexperimentsofShendongcoalwerecarriedoutinapowder-particlefluidizedbed.TheeffectsofthetypeandloadingoftransitionmetaloxidesontheUSYanditseffectsonthepyrolysisproductswereinvestigated.Theresultsshowthattheloadingoftransitionmetaloxi