刺激响应型两亲性嵌段聚合物制备及其性能的研究

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1、学校代号10532学号S151100974分类号密级不保密硕士学位论文刺激响应型两亲性嵌段聚合物制备及其性能的研究学位申请人姓名汪芳培养单位化学化工学院导师姓名及职称徐伟箭教授学科专业高分子化学与物理研究方向功能高分子的合成论文提交日期2018-5学校代号：10532学号：S151100974密级：不保密湖南大学硕士学位论文刺激响应型两亲性嵌段聚合物的制备及其性能的研究学位申请人姓名：汪芳导师姓名及职称：徐伟箭教授培养单位：化学化工学院专业名称：高分子化学与物理论文提交日期：2018-5论文答辩日期：2018-5-25答辩委员会主席：邓剑如教授Theprep

2、arationofamphiphilicblockpolymerwithstimuli-responsiveelementsandresearchontheitspropertiesbyWANGFangB.E.(AnQingNormalUniversity)2015AthesissubmittedinpartialsatisfactionoftheRequirementsforthedegreeofMasterofScienceinPolymerChemistryandPhysicsintheGraduateSchoolofHunanUniversitySu

3、pervisorAssociateProfessorXUWeijianMay,2018硕士学位论文摘要在过去十几年，药物运输载体尤其是刺激响应型可降解的聚合物载体受到了极大的关注。两亲性的聚合物能够在水溶液中自组装成纳米结构，如胶束、囊泡等。相对于小分子药物，药物载体能够延长药物在体内循环时间，提高药物的水溶性，提高药物的利用率，从而降低药物毒副性。传统的纳米载体因其低的释放效率而导致药效不好，刺激响应性聚合物纳米载体受到极大的关注。根据肿瘤部位与正常组织环境不同，对外界物理、化学、生物等各方面刺激都有响应的聚合物载体可以准确定点的释放抗癌药物。与单响应载体

4、相比，具有双重响应性能的载体能够感应不同刺激，从而对药物的释放过程和速率进行调控，提高药物的治疗效率。在对大量的相关文献进行调研的基础上，我们设计并合成了两类刺激响应聚合物并对其自组装行为以及相应的响应性能进行探索，主要内容如下：（1）首先以2,2-二羟甲基丙酸、邻硝基苄溴、溴丙炔以及氯甲酸乙酯为原料成功合成两种六元环环碳酸酯单体，一种含有邻硝基苄酯基（MNC），另一种带有丙炔基（MPC）。接着，以DBU为催化剂，聚乙二醇单甲醚为引发剂，引发两种单体进行开环聚合合成了一种疏水链段含有邻硝基苄酯基和丙炔基的两亲性嵌段共聚物mPEG113-b-poly(MNCm

5、-co-MPCn)。然后用交联剂双（叠氮乙基）二硫化合物上的叠氮基和两亲性聚合物上炔基进行“叠氮-炔”点击化学反应，生成核交联的胶束。利用核磁、GPC、紫外-可见光谱、荧光光谱、TEM以及DLS对聚合物的分子结构、聚合物胶束的形貌、聚合物及胶束的光和还原响应性以及可控释放过程进行了研究。（2）首先通过酯化反应合成基于mPEG113结构的大分子RAFT试剂，通过核磁氢谱和凝胶渗透色谱证明大分子RAFT试剂成功合成，然后分别合成一种含有缩酮结构结构的丙烯酸酯单体（DMMA）和含有缩醛结构的丙烯酸酯单体（HMDPA）。接着，以偶氮二异丁基（AIBN）为引发剂，改性

6、后的mPEG为大分子RAFT试剂，分别合成了两种具有pH响应型两亲性嵌段共聚物mPEG113-b-poly(DMMA)和mPEG113-b-poly(HMDPA)。利用核磁、GPC、荧光光谱、DLS对聚合物的结构、聚合物胶束的粒径、聚合物胶束的pH响应性、以及控制释放进行了深入的研究。关键词：两亲性嵌段共聚物；还原/光双响应型聚合物；pH响应型聚合物；核交联型聚合物胶束；药物可控释放II刺激响应型嵌段聚合物的合成及其性能的表征AbstractInthepastDecades,nano-drugdeliverysystems,particularlystimu

7、li-sensitivebiodegradablepolymericnano-carriers,havebeenextensivelyexploredfordrugdeliveryofanticancerdrugs.Amphiphilicpolymeriscapableofself-assemblytonanostructureinaqueous,suchasmicellesandvesicles,whichcanbeappliedtoloadthemedicine.Contrasttosmallmoleculedrug,thisnanoscalepolym

8、ericmicellesandvesiclespos