石墨烯的电化学制备及其作为锂离子电池正极导电剂的研究

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1、分类号：密级：UDC：编号：专业硕士学位论文（工程硕士）石墨烯的电化学制备及其作为锂离子电池正极导电剂的研究硕士研究生：任彦朋指导教师：程魁副教授企业导师：邢涛高级工程师工程领域：化学工程论文主审人：王贵领教授哈尔滨工程大学2018年5月分类号：密级：UDC：编号：专业硕士学位论文（工程硕士）石墨烯的电化学制备及其作为锂离子电池正极导电剂的研究硕士研究生：任彦朋指导教师：程魁副教授学位级别：工程硕士学科、专业：化学工程所在单位：材料科学与化学工程学院论文提交日期：2018年5月论文答辩日期：2018年6月学位授予单位：哈尔滨工程大学Classif

2、iedIndex:U.D.C:ADissertationfortheProfessionalDegreeofMaster（MasterofEngineering）ElectrochemicalPreparationofGrapheneandItsApplicationasaConductiveAgentforLithiumIonBatteriesCandidate:RenYanpengSupervisor:A/Prof.ChengKuiAcademicDegreeAppliedfor:MasterofEngineeringSpecialty:Ch

3、emistryEngineeringDateofSubmission:May.2018DateofOralExamination:June.2018University:HarbinEngineeringUniversity哈尔滨工程大学学位论文原创性声明本人郑重声明：本论文的所有工作，是在导师的指导下，由作者本人独立完成的。有关观点、方法、数据和文献的引用已在文中指出，并与参考文献相对应。除文中已注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经公开发表的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到

4、本声明的法律结果由本人承担。作者（签字）：日期：年月日哈尔滨工程大学学位论文授权使用声明本人完全了解学校保护知识产权的有关规定，即研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权属于哈尔滨工程大学。哈尔滨工程大学有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件。本人允许哈尔滨工程大学将论文的部分或全部内容编入有关数据库进行检索，可采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文，可以公布论文的全部内容。同时本人保证毕业后结合学位论文研究课题再撰写的论文一律注明作者第一署名单位为哈尔滨工程大学。涉密学位论文待解密后适用本声明。本论文（在授予学位后即可□在

5、授予学位12个月后□解密后）由哈尔滨工程大学送交有关部门进行保存、汇编等。作者（签字）：导师（签字）：日期：年月日年月日摘要石墨烯是一种二维的片层碳材料，具有导电性好、导热率高、比表面积大、强度高等特点。在锂离子电池、超级电容器、燃料电池、电解水催化剂等电化学领域具有良好的潜在应用价值。实现石墨烯的产业化和商业化发展的前提是要得到结构优异的石墨烯材料，因此石墨烯的规模化制备对于石墨烯的实际应用具有非常重要的意义。在储能方面，石墨烯作为锂离子电池导电剂是有可能最先产业化的应用。本论文主要通过电化学插层法和超声剪切结合来制备石墨烯，并探究了石墨烯导电

6、剂对锂离子电池正极材料的影响。主要内容如下：首先研究了石墨棒在有机电解液（NMP+四丁基硫酸氢铵）中的电化学剥离。在不同的直流电压和电解液浓度时对石墨棒进行插层，随着电压和电解液浓度增大，石墨剥离量增加；随后对剥离石墨进行超声剪切得到石墨烯分散液，在0.2molL-1,40V时石墨烯含量最大为0.65mgmL-1，层数在20层左右，层间距由0.335nm增加到0.825nm。然后研究了石墨纸在有机电解液（NMP+四丁基硫酸氢铵）中的电化学剥离，避免了石墨颗粒提前剥落的发生，得到了少层的石墨烯产物。最后研究了石墨纸在水系电解液（水+四丁基硫酸氢铵）

7、的电化学剥离，在电解液浓度为0.2molL-1，直流电压为10V时进行剥离，该过程有大量的气泡产生，促进了石墨片层之间分离。经超声剪切和冷冻干燥后得到石墨烯产物。大约有69%尺寸分布在2～5μm，厚度在10nm以下的占总数的80%。虽然石墨烯存在部分缺陷但是缺陷程度明显低于氧化石墨烯。将得到的石墨烯经过剪切-超声过程分散在NMP中得到了具有一定流动性，粘性适中的导电浆料。石墨烯浆料与商用锂离子电池正极材料混合涂覆在铝箔上进行SEM表征发现，正极材料颗粒均匀的分布在石墨烯片层上，并且部分颗粒在两层石墨烯中间，避免了颗粒之间的堆积，更利于形成导电网络

8、，提高极片的导电性，使锂离子更容易嵌入脱出。通过电化学测试表明石墨烯导电浆料比SuperP导电作用优异。通过循环伏安CV图中峰间距，峰值