多功能聚合物薄膜的制备及其用作锂离子电池隔膜的研究

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1、：分类号：密级ｕＵＤＣ：４０７０２８７１５０３５：学号南昌大学硕士研究生学位论文Ｖ多功能聚合物薄膜的制备及其用作１锂离子电池隔膜的研究Ｔｈｅｍｅｒ－ＢａｓｅｄＭｅｍｂｒａｎｅｓａｎｄＦａｂｒｉｃａｔｉｏｎｏｆＭｕｌｔｉｆｕｎｃｔｉｏｎａｌＰｏｌｙ－ＢａｔｔｅｒｉｅｓＴｈｅｉｒＡｌｉｃａｔｉｏｎａｓＳｅａｒａｔｏｒｓｆｏｒＬｉｔｈｉｕｍＩｏｎｐｐｐ潘教龙培养单位（院、系）：化学学院指导教师姓名、职称：杨震宇教授申请学位的学科门类：理学学科专业名称：物理化学２０１８６月３日论文答辩日期：年答辩委员会主席

2、：评阅人：２０１８年６月３日摘要摘要近年来，锂离子电池的高速发展推动了电子器件的革命，因此也正在改变着我们的生活。动力电池的大力推广追求着高的功率密度和能量密度，同时锂离子电池的循环稳定性以及安全性问题也是大家关注的重点。在锂离子电池中，隔膜作为电子绝缘体、离子导体在防止正极和负极之间因发生物理接触而短路以及保证正负极之间锂离子的传输起到了重要作用。因此开发耐高温的高强度隔膜是实现锂离子动力电池高安全高循环稳定性等性能所亟待解决的问题。目前，动力电池使用的聚烯烃多孔隔膜如PP、PE、PP/PE复合膜等仍然存在一些不可忽视的缺陷，如热稳定性差，在高温下易受热发生形变；隔膜孔

3、隙率低、孔径分布不均匀；电解液浸润性差等。本文采用静电纺丝技术及减压抽滤技术制备了不同的多功能锂离子电池隔膜，通过对制备的薄膜材料组成及结构进行分析，对隔膜的热稳定性、强度、孔隙率、电解液浸润性等方面进行调控，明显改善了锂离电池的循环性能、安全性能及倍率性能。具体内容如下：1、采用静电纺丝技术，通过引入高比表面积的二氧化硅(SiO2)纳米颗粒，制备了制备了一系列SiO2修饰的PVdF-PE-PVdF薄膜(SiO2@PVdF/PE/PVdF)。多种测试方法表征结果表明，相比商业化PP/PE隔膜以及纯PVdF-PE-PVdF薄膜，制备的SiO2@PVdF/PE/PVdF薄膜的机械强度及热

4、稳性均显著提高。此外，SiO2@PVdF/PE/PVdF薄膜还表现出较高的孔隙率和吸液率，这主要由于SiO2的高比表面积及其对电解液的良好的浸润性所致。2、为进一步提高SiO2@PVdF/PE/PVdF薄膜材料的孔隙率和吸液率，本工作以碳酸氢铵为造孔剂，继续采用静电纺丝技术制备了一系列超薄的具有多孔纳米纤维结构的SiO2@PVdF/PE/PVdF薄膜。多种测试结果表明，碳酸氢铵改性后的SiO2@PVdF/PE/PVdF复合隔膜相比于与商业化PP/PE隔膜及，展示了更高的孔隙率和吸液率，这些丰富孔道结构及良好电解液浸润性将对改善锂离子的传输、提高电池倍率性能起到重要的作用。结果显示，S

5、iO2纳米颗粒的引入不仅大幅度改善了薄膜的热稳定性和机械性能，而且增强了复合隔膜对电解液的吸收。研究发现，SiO2修饰量为15wt%，碳酸氢铵用量为10wt%为最佳添加量，制备的SiO2@PVdF/PE/PVdF薄膜显示了良好的机械强度和热稳定性（170℃，皱缩率3%），电解液吸液率高达380%，离子电导率达2.5×10-3s/cm-2.以LiFePO4I摘要为正极组装的锂离子电池在10C时的初始放电容量为134.3mAg-1，在300个周期后仍然保持129.2mAhg-1，显示了优异的倍率性能和循环稳定性。3、纤维素由于储量丰富、成本低、易加工等优势，在隔膜应用方面具有重要的广阔的

6、前景。本部分工作直接以A4纸为基底，通过减压抽滤法，将高强度凯夫拉(Kevlar)纳米纤维与A4纸复合，制备了具有双孔道结构的Paper/Kevlar新型生物质薄膜，并将其用作锂离子电池隔膜。结果表明，凯夫拉纳米纤维的引入显著增强了Paper/Kevlar隔膜的热稳定性（240℃结构完整）、机械强度及抗穿刺强度显著提高（30MPa），有望通过防止锂枝晶刺穿隔膜，从而大幅度改善电池的安全性能。通过组装锂离子电池测试表明，Paper/Kevlar复合隔膜克服了纯纤维素paper的低强度及微米级孔道致使易短路现象有效地避免了短路现象的出现，总体性能甚至优于商业化PP隔膜；1C充放电100次

7、容量保持94.3%，库伦效率接近100%，体现了良好的电化学性能。因而，基于Paper/Kevlar生物质复合薄膜材料在隔膜应用方面具有重要研究价值和意义，一方面可以减少对化石燃料制备聚烯烃类隔膜的依赖，另一方面保护环境，有利于可再生能源的可持续发展。关键词：锂离子电池；隔膜；二氧化硅纳米颗粒；聚偏氟乙烯；纤维素；Kevlar纳米纤维IIABSTRACTABSTRACTInrecentyears,therapiddevelopmentoflithiumio