水热条件下Y型沸石的转晶行为研究

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1、分类号:O611.4单位代码:10183研究生学号:2015332011密级:公开吉林大学硕士学位论文(学术学位)水热条件下Y型沸石的转晶行为研究PhaseTransitionBehaviorofZeoliteYunderHydrothermalConditions作者姓名:胡成玉专业:无机化学研究方向:分子工程学指导教师:闫文付教授培养单位:化学学院2018年5月水热条件下Y型沸石的转晶行为研究PhaseTransitionBehaviorofZeoliteYunderHydrothermalConditions作者姓名:胡成玉专业名称:无机化学研究方

2、向:分子工程学指导教师:闫文付教授学位类别:理学硕士论文答辩日期:2018年5月24日授予学位日期:年月日答辩委员会主席:王晓峰答辩委员会委员:邹晓新,李光华,侯长民,田戈论文评阅人:李乙,廖伍平未经本论文作者的书面授权,依法收存和保管本论文书面版本、电子版本的任何单位和个人,均不得对本论文的全部或部分内容进行任何形式的复制、修改、发行、出租、改编等有碍作者著作权的商业性使用(但纯学术性使用不在此限)。否则,应承担侵权的法律责任。吉林大学硕士学位论文原创性声明本人郑重声明:所呈交学位论文,是本人在指导教师的指导下,独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经

3、注明引用的内容外,本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名:胡成玉日期:2018年5月28日中国优秀博硕士学位论文全文数据库》投稿声明研究生院:本人同意《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》出版章程的内容,愿意将本人的学位论文委托研究生院向中国学术期刊(光盘版)电子杂志社的《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》投稿,希望《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》给予出版,并同意在《中国博硕士学位论文评价数据库》和CNKI系列数

4、据库中使用,同意按章程规定享受相关权益。论文级别:☑硕士□博士学科专业:无机化学论文题目:水热条件下Y型沸石的转晶行为研究作者签名:指导教师签名:2018年5月28日作者联系地址(邮编):吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室(130012)作者联系电话:15754329764中文摘要中文摘要水热条件下Y型沸石的转晶行为研究沸石分子筛由于具有空旷的硅铝骨架结构,晶体内部存在尺寸均匀的孔道和内表面很大的空腔,因此在离子交换、吸附分离、催化等方面表现出了卓越的性能,广泛应用于石油化工等领域。沸石分子筛的合成通常需要结构导向剂的存在,尤其是合成一些具有高应用

5、价值的沸石分子筛更是需要昂贵的有机模板剂,这极大地增加了合成成本,晶种辅助合成法的出现在很大程度上解决了这一难题。研究晶种辅助合成晶化机理,尤其是异构晶种辅助合成晶化机理对进一步定向开发新型沸石结构类型、拓展沸石分子筛的组成、降低具有优异性能的沸石分子筛的合成成本至关重要。转晶合成法作为晶种辅助合成法的一种特殊情况,对于研究异构晶种辅助合成的晶化机理具有重要意义。本文采用Y型沸石为原料,研究了多种类型结构导向剂对Y型沸石转晶的影响,并取得到了如下研究成果:1.系统研究了以KOH为结构导向剂,Y型沸石(HY和NaY)在水热条件下转晶为MER型沸石的行为。M

6、ER型沸石分子筛硅铝比(Si/Al)在2~3之间,具有四种尺寸8元环孔道(3.1×3.5、2.7×3.6、3.4×5.1、3.3×3.3Å),在小分子催化以及分离方面具有重要的潜在应用。传统水热法合成高结晶度MER型沸石需要7-10天。我们将Y型沸石置于KOH的溶液中,进行水热处理,可在2天内转化生成高结晶度的MER型沸石,而将具有等价摩尔组成的无定形硅铝凝胶水热晶化形相同时间却得不到高结晶度MER型沸石的纯相。HY沸石可在100和150°C发生转晶,而NaY则只能在150°C发生转晶。KOH/SiO2比和H2O/SiO2比对Y型沸石的转晶行为有重要的影

7、响,只有在最优KOH/SiO2比和H2O/SiO2比条件下才能生成高结晶度的MER型沸石。转晶合成法显著缩短了MER型沸石的合成周期,这对缩短其它有重大工业应用价值的沸石分子筛的合成周期具有重要的借鉴意义。此外,我们还研究了混合金属阳离子对Y型沸石转晶的结构导向效应,发现K+/Na+对Y型沸石转晶产物的结构、尺寸、形貌都有显著的影响。2.我们采用高硅Y型沸石(USY(FAU),Si/Al=12.4)作为转晶的原料,系统研究了无机结构导向剂(Na+),有机结构导向剂(四乙基氢氧化铵),晶种i中文摘要(FER型沸石,Si/Al=12.5)的结构导向效应对US

8、Y型沸石转晶的影响。实验发现:当只有Na+作为无机结构导向剂时,通过调节转晶体系

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