钼基纳米结构的设计合成及能源转换电催化性能

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1、ｔ＇Ｗ￥单Ｍｌｓ＇ｔ嫌貢学号Ｗ－！钼基纳米结构的设计合成及能源转换电催化性能Ｄｅｓ－ｉｇｎａｎｄＳｙｎｔｈｅｓｉｓｏｆＭｏｌｙｂｄｅｎｕｍｂａｓｅｄＮａｎｏｓｔｒｕｃｔｕｒｅｓａｎｄＴｈｅｉｒＡｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓｆｏｒＥｎｅｒｇｙＣｏｎｖｅｒｓｉｏｎＥｌｅｃｔｒｏｃａｔａｌｓｉｓｙ作者姓名：杜翠翠专业名称：分析化学研究方向：电化学分析指导教师：宋文波教授学位类别：理学博士培养单位：化学学院论文答辩日期：２０１８年０６月０４日授予学位日期：年月日：答辩委员会组成论文评阅人：姓名

2、职称工作单位姓名职称工作单位盲审专家正高级厦门大学主席郭黎平教授东北师范大学盲审专家正高级北京理工大学委员牛利研究员长春应用化学盲审专家正高级清华大学研宄所丁兰教授吉林大学贾琼教授吉林大学苏楨光教授吉林大学张上权教授吉林大学未经本论文作者的书面授权依法收存和保管本论文书，面版本、电子版本的任何单位和个人，均不得对本论文的全部或部分内容进行任何形式的复制、修改、发行、出租、改编等有碍作者著作权的商业性使用（但纯学术性使用不在此限）。否则，应承担侵权的法律责任。吉林大学博士学位论文原创性声明

3、本人郑重声明：所呈交学位论文，是本人在指导教师的指导下，独立进行研宄工作所取得的成果。除文中己经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：＂曰期：Ｗ年月曰／汉／／中文摘要钼基纳米结构的设计合成及能源转换电催化性能随着全球对不可再生的化石燃料消耗量的持续增加，人类所面临的能源危机及环境问题日趋严重，。探索新型能源载体、开发高效的能源转换技术构建可持，己成为近年来全球的科研焦点，续

4、的清洁能源系统。在众多的新能源中氢能以其能量密度高，、资源丰富以及无污染等优点脱颖而出成为目前最具应用潜力的清洁能源载体，必须首先解决氢能开发和利用过程中。若要实现氢能的应用推广，的能源转换效率问题，水电解和燃料电池是两。目前在电化学能源转换体系中种具有发展前景的高效氢能转换技术。其中，水电解过程中的析氢反应（ｈｅｒ）和析氧反应（ＯＥＲ）、以及燃料电池中的氧还原反应（ＯＲＲ）是这两种技术中的关键环节，直接影响能源体系的总体能量转化效率。电催化剂的使用，无疑是提高ＨＥＲ、ＯＥＲ和ＯＲＲ反应效率的有效手段。目ＰｔＩＲｕ前，最有效的电催化剂主要是含有、ｒ

5、、等稀有贵金属的催化材料。然而，上述电催化材料成本高、储量少、电化学稳定性差，这些不利因素必将会制约氢能源转换技术的大规模应用和长远发展，、。因此开发低成本、储量丰富高效稳定的非贵金属电催化材料己成为促进氢能源产业可持续发展的当务之急。近年ＦｅＮＶＣ来、Ｃｏ、ｉ、、ｕ，，过渡金属（如Ｍｏ、等）基催化材料特别是钼基纳米结构，以其独特的性质成为理想的、亟待开发的高效电催化剂。本文将钼基纳米结构作为研究对象，通过对合成方法与合成条件的选择及优化，系统研究了钥基纳米材料的组成，、结构及形貌对电催化性能的影响。首先对ＨＥＲ、ＯＥＲ和ＯＲＲ的反应原理以及制约电

6、催化性能的因素进行全面剖析与总结，然后，以此为依据逆向引导合成方法，从而制备出特定组成和形貌的高效稳，实现对目标产物的可控合成定的钼基纳米催化材料。本文的研宄工作不仅获得了高效、低廉的能源转换电催化材料，而且所开发的材料合成新策略还可能为其他功能材料研究提供参考，具有借鉴意义与推广价值。本文研究内容总结如下：（），１以水溶性、超小的单层ＭｏＳ２纳米点为尺寸控制前驱体通过水热法Ｉ原位合成了ＭｏＳ２纳米点／ＶＳ２纳米片异质结构材料（ＭｏＳ２ＮＤｓ／ＶＳ２），并系统地研究了该材料在酸性介质中的ＨＥＲ催化性能。研宄结果表明，ＨＥＲ的起始过电＿２位

7、为２２０ｍＶ，电流密度为１０ｍＡｅｍ时，过电位为２９１ｍＶ，Ｔａｆｅｌ斜率为５８．１ｍＶｄｅｃ＇催化稳定性良好。与ＶＳ片层结构相比，ＭｏＳＮＤｓ／ＶＳ２２２异质结构具有更薄的纳米片层，、更多的催化活性位点以及更好的导电性能进而显著提高了ＨＥＲ催化活性。－（２）以层状氮化碳（ｇＣ３Ｎ４）为牺牲模板，通过热解法制备了高质量的锡Ｓｎ－ＭｏＳ掺杂二硫化钼（２）超薄纳米片层材料，系统探宄了Ｓｎ掺杂对ＨＥＲ催化－Ｍ〇活性的提升作用，在酸性条件下，Ｓｎ。研宄