锂离子电池硅基负极材料的设计制备及电化学性质研究

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1、分类号：O469单位代码：10183研究生学号：2014321011密级：公开锂离子电池硅吉林大学基负极博士学位论文材料的设计制备及巨彦铭电化学性质研究巨彦2018年05月铭吉林大学锂离子电池硅基负极材料的设计制备及电化学性质研究DesignandPreparationofSilicon-basedAnodeMaterialsandElectrochemicalPropertiesforLi-ionBatteries作者姓名：巨彦铭专业名称：凝聚态物理研究方向：锂离子电池材料指导教师：陈岗教授学位类别：理学博士培养单位

2、：物理学院论文答辩日期：2018年5月31日授予学位日期：年月日答辩委员会组成：姓名职称工作单位主席邢巍研究员中科院长春应化所委员尉海军教授北京工业大学邹勃教授吉林大学王春忠教授吉林大学魏英进教授吉林大学未经本论文作者的书面授权，依法收存和保管本论文书面版本、电子版本的任何单位和个人，均不得对本论文的全部或部分内容进行任何形式的复制、修改、发行、出租、改编等有碍作者著作权的商业性使用（但纯学术性使用不在此限）。否则，应承担侵权的法律责任。吉林大学博士学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交学位论文，是本人在指导教师的指导

3、下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：年月日《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》投稿声明研究生院：本人同意《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》出版章程的内容，愿意将本人的学位论文委托研究生院向中国学术期刊（光盘版）电子杂志社的《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》投稿，希望《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》给予

4、出版，并同意在《中国博硕士学位论文评价数据库》和CNKI系列数据库中使用，同意按章程规定享受相关权益。论文级别：□硕士■博士学科专业：凝聚态物理论文题目：锂离子电池硅基负极材料的设计制备及电化学性质研究作者签名：指导教师签名：年月日作者联系地址（邮编）：吉林省长春市前进大街2699号吉林大学前卫南区物理学院唐敖庆B区（130012）作者联系电话：0431-85155126内容提要单质硅具有4200mAhg-1的理论容量，储量丰富，是最有希望代替石墨的锂离子电池负极材料。然而，硅在和锂发生合金化反应的过程中会产生巨大的体

5、积变化而且电子导电率较低，严重限制其实际应用。为了解决上述问题，本论文尝试合成了不同结构的硅负极材料并表征了其电化学性能。使用商业SiO制备了多孔硅，该结构在充放电过程中不发生粉化，而且能够有效地维持电极的形貌，表现出优秀的电化学性能。然后，合成了具有york-shell结构的Si@TiN复合材料。这种结构不仅为硅在合金化过程中的体积膨胀预留了空间，而且帮助电极形成了稳定的SEI膜，使材料具有优异的电化学性能。为了发展硅基负极材料的低成本制备方法，我们探索使用生物质废弃物稻壳作为原料合成了SiOx/C复合材料。该材料中

6、的碳既能缓冲硅的体积膨胀，又能作为导电基质传输电子，使材料获得良好的循环性能。进一步采用稻壳为原料，通过低温铝热还原过程制备了纳米硅材料。该制备方法不仅制备成本低，而且安全性高。制备出来的纳米硅具有互联多孔的结构，表现出良好的电化学性能。本论文工作为制备电化学性能优良且成本低廉的硅基负极材料提供了理论基础和可行的技术途径。中文摘要锂离子电池硅基负极材料的设计制备及电化学性质研究论文作者：巨彦铭指导教师：陈岗教授专业名称：凝聚态物理锂离子电池具有能量密度高、循环寿命长、安全性好和无记忆效应等优点，被广泛应用在各种消费类电

7、子设备和电动汽车中。目前商用的锂离子电池负极材料为石墨，然而其理论容量较低，无法满足高比能锂离子电池的需求。硅具有4200mAhg-1的理论容量，而且在地球中储量极为丰富，因此受到市场的高度关注。然而，硅在和锂发生合金和脱合金的过程中会发生的巨大体积变化，生成不稳定的SEI膜，并且其自身电导率较低，严重限制了其实际应用。围绕上述问题，本论文首先通过制备不同结构的硅基材料，深入探究了这些结构对硅负极电化学性能的影响，然后从降低硅的生产成本的角度出发，利用稻壳制备了硅基负极材料并获得了优秀的电化学性能。首先，使用SiO为原

8、料，经过高温烧结和HF刻蚀获得了多孔硅。通过XRD和Raman测试，明确了合成的材料为纯相Si。通过SEM、TEM以及比表面积和孔径分析技术研究了多孔硅的结构，发现了该结构中含有大量的介孔，而且是由许多纳米Si颗粒组成的二次微米颗粒。多孔硅在100mAg-1的电流密度下，经过150周循环，具有1379mAhg-1的比容量。在1.7