锂离子电池硅基复合负极材料的研究

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1、万方数据上海交通大学博士学位论文锂离子电池硅基复合负极材料的研究专业：应用化学博士生：冯雪娇导师：杨军教授上海交通大学化学化工学院2014年5月万方数据IUllIIllllIIlllIIlY2765276APh．D．DissertationSubmittedtoShanghaiJiaoTongUniversityResearchonSilicon—basedCompositeAnodeMaterialsforLithium．IonBatteriesSpecialty：AppliedChemistryAuthor：XuejiaoFengAdvisor：Pro

2、f．JunYangSchoolofChemistryandChemicalEngineeringShanghaiJiaoTongUniversity2014．5万方数据上海交通大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者虢裼嘶日期：户俨岁月刁日万方数据上海交通大学学位论文版权使用授权书本学位论文

3、作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权上海交通大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密口，在一年解密后适用本授权书。本学位论文属于不保密i。(请在以上方框内打“√”)学位论文作者签名：冯亏埽指导教师签名：日期：矽f悻!月习日日期：矽仟年!月刁日万方数据上海交通大学博士学位论文答辩决议书砒l㈣㈣啦!109040姓名冯雪娇l学号1010ii09040I霎嘉}应用化学指导教师杨军I菩翥1

4、2014一05—22l薹誊I化学楼518论文题目锂离子电池硅基复合负极材料的研究夏粟裹顶磊磉__∈：7可f(同意票数／实到委员数／应到委员数)答辩结论：回通过口未通过评语和决议：针对硅负极存在循环性能差这一关键问题，该论文从材料结构和电极制备两方面出发，采用廉价原材料和新型制备过程，合成了高性能硅基负极材料，并探究与之匹配的粘结剂，取得如下研究结果：以Lil3Si4和SiCl4为原料，通过机械球磨法成功地合成了多孔硅／碳复合材料，结合化学气相沉积碳包覆，提高了多孔硅／碳复合材料电化学性能；采用喷雾干燥法和镁热还原技术制得多孔硅，表面包覆一层4．0111"1

5、1厚的碳层，薄而均匀的碳层和多孔结构有效it!t改善了硅在嵌锂过程中的体积膨胀，可逆容量约2100mAh／g，100次循环后容量保持率为90％，5C大电流下放电容量约1100mAh／g；以SiO为活性材料，探讨了不同水性粘结剂和碳包覆对SiO电化学性能的影响机理，富含羧基官能团的粘接剂有利于提高硅基负极的循环稳定性。该论文结构严谨、书写规范、分析方法得当、数据翔实、结果可信，表明作者掌握了扎实的专业知识和基础理论，具有独立进行科研的能力。答辩过程中表述清楚，．回答问题正确。答辩委员会一致同意通过冯雪娇的博士学位论文答辩，并建议授予工学博士学位。答辩委员会成

6、员签名职务姓名单位签名解晶莹研究员上海空间电源研究所委员马紫峰教授上海交通大学委员王新灵教授上海交通大学委员方建慧教授上海大学委员何丹农研究员纳米技术及应用国家工程研究中心秘书王久林(09690)副教授上海交通大学■■■■■■●■●■●■■■■I■l■■■■■■■■■■■●■■_—r、■■■■■■●■■■■■■■■II．■■■■■■■■■■●●■■●I‘J■■■■■■■—l二-L■■■■■■—■■■■■■e万方数据摘要锂离子电池硅基复合负极材料的研究硅具有高达4200mAhg。的理论比容量和适中的电压平台，是最具有希望替代石墨的锂离子电池负极材料之一。然而

7、，硅在循环过程中存在严重体积效应(达300％以上)，容易导致硅颗粒粉碎和电极结构崩塌；而且硅的导电性差，这些缺点对硅基负极材料的实际应用造成很大的障碍。采用高孔隙结构和引入高导电的碳相，可以显著地改善硅基负极材料的电化学性能，但目前这类多孔硅的制备成本较高，工艺复杂，难以规模化生产。针对以上问题，本论文立足于简化制备方法和选择廉价原材料，开发新型高性能硅基负极材料和与之匹配的粘结剂。采用简单的方法和廉价的硅源制备多孔硅／碳复合材料；研究不同水性粘结剂对包碳前后SiO电化学性能的影响；设计SiO复合结构，通过还原的方法使SiO部分转化为纳米硅，制备SiOx／

8、Si／C复合材料。具体研究内容如下：1、以锂硅合金(Lil3Si4