高压对MoSe2及其异质结的激子和晶格振动行为调控研究

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1、高压对MoSe2及其异质结的激子和晶格振动行为调控研究StudyonHighPressureModulationofExcitonsandLatticeVibrationalBehaviorinMoSe2andHeterostructure作者姓名：付鑫鹏专业名称：凝聚态物理学研究方向：高压物理指导教师：周强教授学位类别：理学博士培养单位：吉林大学物理学院论文答辩日期：2018年5月30日授予学位日期：年月日论文评阅人：答辩委员会组成：姓名职称工作单位姓名职称工作单位盲审专家正高级中山大学主席张昕彤教授东北师范大学盲审专家正高级哈尔滨工业大学委员苏磊研究员北京高压科学中心盲审专家正高级四川

2、大学李芳菲教授吉林大学朱品文教授吉林大学王欣教授吉林大学摘要摘要高压对MoSe2及其异质结的激子和晶格振动行为调控研究作者：付鑫鹏指导教师：周强教授专业：凝聚态物理类石墨烯结构的层状过渡金属硫族化合物（TMDs）具有卓越的光学属性和电学属性，在光电子、电学等领域拥有广阔的应用前景，引起了学术界的广泛关注。由于层间耦合效应，当层数从体材料减少至单层时，其能带结构发生由间接带隙到直接带隙的转变。在此类单层样品的光激发过程中，表现出明显的激子特性。研究表明，由于具有较弱的介电屏蔽作用和较大的载流子有效质量以及较强的量子限域效应，单层TMDs中的激子结合能可达数百meV量级，高于在其它半导体量子阱

3、中发现的激子结合能一个数量级左右。单层TMDs作为一种准二维体系，广泛的应用于探索激子属性调控、双激子态、层间激子散射、激子谷弛豫动力学等激子物理的研究中。此外，在由两种不同单层TMDs垂直堆垛形成的范德华异质结中发现了强烈的激子层间弛豫效应和三维层间激子态，展现出在P-N节，光电探测器、光伏电池、晶体管等方面的应用潜力。通过改变外界条件对准二维体系进行调控是通向发现新激子特性和设计性能优异的新一代激子器件道路中极其重要的一环。高压可以有效的缩短材料的原子间距，改变材料的物理性质。TMDs材料在压力作用下其层内和层外方向上可能产生不同程度的压缩应变，实现对激子属性的有效调制。本论文以单层、

4、双层、体材料MoSe2和MoSe2-WSe2异质结为主要研究对象，利用高压微区荧光和拉曼光谱作为主要研究手段，探究了在压力调制作用下MoSe2及其异质结的激子和晶格振动演化过程，得到了以下创新性研究结果：目前少数层级TMDs材料的高压研究所采用的样品主要是附着在Si/SiO2、蓝宝石或石英等衬底之上，因此衬底材料在高压下的形变会对样品的性质产生影响，而且样品制备、转移和填装的难度较大。为了减小衬底对样品本征性质的影响，将少数层级TMDs样品转移到金刚石砧面上，以硬度极大、形变极小的金I吉林大学博士论文刚石直接作为衬底材料是理想的选择。然而由于金刚石压砧砧面尺寸较小，必须设计一种新的样品制备

5、和转移方法，为此我们发明了一种向活塞圆筒型金刚石对顶砧转移少数层级TMDs样品的装置及操作方法。应用这一新方法，我们完成了单层、多层、体材料的TMDs样品向活塞圆筒型金刚石对顶砧的转移，实现了以金刚石为衬底的单层MoSe2-WSe2异质结制备，克服了传统衬底材料和样品制备方法的弊端，打破了少数层级TMDs高压物性测量的技术壁垒。制备了基于金刚石衬底的高品质单层MoSe2样品，采用甲乙醇4:1混合物和氩分别作为传压介质对其进行了高压研究，发现了在压力诱导下的电荷注入效应，实现了对单层MoSe2的中性激子和负电激子的高压调控。在甲乙醇中，负电激子随着压力增加发生蓝移，在3.7GPa后蓝移速率降

6、低。在液氩中，单层MoSe2的中性激子随压力增加发生蓝移，在3.7GPa后劈裂为两个发光峰，结合第一性原理计算分析，发现这一现象为压力诱导的导带直接带隙-间接带隙转变，即导带底由K点转移到点，中性激子从K-K点跃迁转变为K-K点和-K点跃迁共存态。同时负电激子在在3.7GPa以后由于从K-K点直接跃迁转变为-K点的跃迁，其发光峰的蓝移速率明显降低。揭示了压力诱导电荷注入效应的产生机制为甲乙醇4:1混合物中H原子与单层MoSe2中Se原子间的相互作用变化导致。此结果为整个二维材料体系激子调控研究提供了重要参考，为发展应变和光学传感器垫定了基础。制备了基于金刚石衬底的单层MoSe2-WS

7、e2异质结样品并对其进行了高压研究，首次发现了层间耦合辅助的激子和振动体系重整化现象，实现了对激子和晶格振动的维度转变调控。MoSe2-WSe2异质结首先经历由非均匀耦合态向均匀耦合双层异质态的转变，出现三维层间激子态，在压力作用下，MoSe2-WSe2异质结的能带结构发生导带底K−Λ交互转变，出现MoSe2层负电激子态。在晶格振动行为方面，MoSe2-WSe2异质结的三维层间A2″振动在压力作用下发生线性蓝移，而MoS