二维半导体MoSe2及其异质结的生长和性能研究.pdf

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1、博士学位论文二维半导体MoSe2及其异质结的生长和性能研究GROWTHANDPROPERTIESOFTWO-DIMENSIONALSEMICONDUCTORMOLYBDENUMDISELENIDEANDITSHETEROSTRUCTURES陈晓爽哈尔滨工业大学2018年6月国内图书分类号：O469学校代码：10213国际图书分类号：53密级：公开理学博士学位论文二维半导体MoSe2及其异质结的生长和性能研究博士研究生：陈晓爽导师：胡文平研究员胡平安教授申请学位：理学博士学科：物理学所在单位：理学

2、院答辩日期：2018年6月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:O469U.D.C:53DissertationfortheDoctoralDegreeinScienceGROWTHANDPROPERTIESOFTWO-DIMENSIONALSEMICONDUCTORMOLYBDENUMDISELENIDEANDITSHETEROSTRUCTURESCandidate：XiaoshuangChenSupervisor：Prof.WenpingHuProf.PingAnHuA

3、cademicDegreeAppliedfor：DoctorofScienceSpeciality：PhysicsAffiliation：SchoolofScienceDateofDefence：June,2018Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology摘要摘要二维层状功能材料，由于其具有优异的物理和化学性质，是一种新型的能源催化材料，也是下一代电子和光电子器件的理想构筑材料。材料的结构决定材料的性质及其应用，以功能为导向

4、，设计与制备特定性能的纳米结构材料一直是研究的热点。在二维材料领域，尤其是二维层状过渡金属二硫属化合物，具有新颖结构及独特性能的功能结构材料研究甚少。本论文从二维层状MoSe2功能材料入手，设计和制备了具有新颖结构的MoSe2及其异质结材料，并揭示了功能结构与其相关性能之间的构效关系，在光电子器件和电催化析氢应用领域取得了一些重要进展：本论文设计和制备了大面积单层MoSe2空心球有序结构阵列。首先，采用自组装规则排列的SiO2实心球有序结构阵列作为模板，通过化学气相沉积技术，在其表面生长MoSe

5、2，得到壳核MoSe2/SiO2结构产物。随后，去除内部的SiO2模板，获得大面积单层MoSe2空心球有序结构阵列，将其应用于光探测器领域。光照条件下，入射光在空心球内部能够通过多重的反射和散射过程有效的增加探测器对光的捕获作用，提高光吸收效率。研究表明单层MoSe2空心球有序结构阵列具有较宽的光谱响应范围，能够从紫外光区过渡到可见光区，展示了较高的光响应值，相同条件下，其光响应值约为MoSe2紧密堆积膜的10倍。采用化学气相沉积方法，在SiO2/Si基底上，直接生长了大面积嵌花式MoS2/Mo

6、Se2水平和MoOx/MoSe2垂直异质结，化学气相沉积过程中，MoSe2沿着三角形MoS2的边沿生长，占据基底的空白位置，最终形成大面积嵌花式MoS2/MoSe2水平异质结。MoS2/MoSe2异质结具有典型的type-II能带结构，这种结构能够促进光生电子空穴的有效分离，不仅能够延长光生载流子的寿命，还能够有效抑制界面处电子空穴的再复合。这种异质结在相同条件下与独立的MoS2和MoSe2相比，展示了最佳的光响应特征，其光响应值分别约为MoS2和MoSe2的3和2倍。MoOx/MoSe2垂直异

7、质结纳米层具有六边形结构，平均边沿尺寸8μm。该异质结器件展示了明显的整流特性，这种特性能够通过栅极电压进行调控，并显示了出色的光响应特征。在导电碳布基底上，采用一步化学气相沉积过程，通过调控硫源和硒源反应前驱体的比例，可控制备了具有不同组成的三维三元垂直MoS2(1-x)Se2x（x分别为0、0.21、0.47、0.72和1）合金纳米片。控制不同的反应时间，获得了产物的形貌演绎过程。三维垂直结构和具有合金组成的催化剂，能够有效的暴露过渡金属二硫属化合物的边沿活性位点，活化惰性的基本平面。并且，

8、将催化-I-哈尔滨工业大学理学博士学位论文剂直接生长在电极上，能够使催化活性材料与电极接触的更好，促进电子转移过程。电催化析氢测试结果表明，在MoS2(1-x)Se2x合金纳米片中，Mo(S0.53Se0.47)2展示了最优异的催化活性。而且采用密度泛函理论计算进一步表明，当x约为0.5时，合金纳米片具有最适当的氢吸附吉布斯自由能和硫硒空位形成能。过渡金属氧化物MoO2具有金属性，能够有效降低催化活性材料的电阻，与具有催化活性的MoSe2功能材料的结合能够大幅度提高产物的电催化析氢性能。MoO2