掺杂Ⅰ-型笼合物热电材料的高温髙压制备与性能表征

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1、分类号：O521单位代码：10183研究生学号：2015931018密级：公开研掺杂Ⅰ型笼合物热电吉林大学材料的博士学位论文高温高压制掺杂Ⅰ-型笼合物热电材料的高温高压制备与性能表征备与HPHTsynthesisandPerformanceCharacterizationofDopingtype-I性能clathratesThermoelectricMaterials表征作者姓名：刘斌武刘专业：凝聚态物理斌武研究方向：超硬与多功能材料的高温高压合成与应用指导教师：贾晓鹏教授吉培养单位：物理学院超硬材料

2、国家重点实验室林大学2018年5月12掺杂Ⅰ-型笼合物热电材料的高温高压制备与性能表征HPHTsynthesisandPerformanceCharacterizationofDopingtype-IclathratesThermoelectricMaterials作者姓名：刘斌武专业名称：凝聚态物理研究方向：超硬与多功能材料的高温高压合成与应用指导教师：贾晓鹏教授学位类别：理学博士培养单位：物理学院超硬材料国家重点实验室论文答辩日期：2018年05月23日授予学位日期：2018年月日论文评阅人：答辩

3、委员会组成：姓名职称工作单位姓名职称工作单位盲审专家副高级中国科学院物理研究所主席段潜教授长春理工大学盲审专家正高级东北大学委员秦杰明教授长春理工大学盲审专家正高级中南大学高春晓教授吉林大学朱品文教授吉林大学马红安教授吉林大学34未经本论文作者的书面授权，依法收存和保管本论文书面版本、电子版本的任何单位和个人，均不得对本论文的全部或部分内容进行任何形式的复制、修改、发行、出租、改编等有碍作者著作权的商业性使用（但纯学术性使用不在此限）。否则，应承担侵权的法律责任。吉林大学博士学位论文原创性声明本人郑重

4、声明：所呈交学位论文，是本人在指导教师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：年月56《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》投稿声明研究生院：本人同意《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》出版章程的内容，愿意将本人的学位论文委托研究生院向中国学术期刊（光盘版）电子杂志社的《中国优秀博硕士学位论

5、文全文数据库》投稿，希望《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》给予出版，并同意在《中国博硕士学位论文评价数据库》和CNKI系列数据库中使用，同意按章程规定享受相关权益。论文级别：□硕士■博士学科专业：凝聚态物理论文题目：掺杂Ⅰ-型笼合物热电材料的高温高压制备与性能表征作者签名：指导教师签名：年月日作者联系地址（邮编）：长春市前进大街2699号吉林大学超硬材料国家重点实验室，邮编：130012作者联系电话：0431-8516885878内容提要本论文采用具有独特优势的高温高压(HPHT)合成技术，开展了Ⅰ

6、-型笼合物体系热电材料的高温高压制备，对所制备材料结构、微观组织及热电性能进行表征，并系统研究了压力、元素掺杂、掺杂浓度等对电声输运性能的影响。本论文主要研究内容及成果如下：1.成功制备了Cu、Ge掺杂的Ⅰ-型笼合物Ba8CuxGeySi46-x-y块体材料，系统探究了框架元素掺杂对材料热电性能的影响。研究发现，高温高压制备样品微观结构均由组织无序、尺寸不一晶粒构成，晶界丰富；同时引入多类型、多尺度晶格缺陷。Cu、Ge掺杂框架结构后，样品晶界、缺陷增多，框架元素与Ba原子构成额外化学配键使振动加强，增

7、强声子散射，热导率降低；化合物Seebeck系数、电阻率升高，最终促使热电性能提升。化合物Ba8Cu6Ge20Si20获得最小热导率1.06Wm−1K−1@520K，并获最大ZT值0.25@720K。结果表明框架元素掺杂可有效提升材料热电性能。2.成功制备Al掺杂I-型笼合物Ba8AlxSi46-x，探究了Al元素掺杂对材料结构及电学性能的影响。采用高压烧结技术，解决了高温高压一次合成BaAlSi体系存在样品易碎问题。随Al掺杂量增加，化合物X射线衍射峰位向小角度偏移，晶格常数变大。Rietveld精

8、修表明十二面体内Ba离子具有各向同性热性能，十四面体内Ba离子具有各向异性热性能。Si-Si键成键方式跟金刚石结构Si、Ge成键SP3杂化相似。掺杂范围内，随Al含量增加，化合物Seebeck系数、功率因子增加。3.成功制备Eu元素填充掺杂Ⅰ-型笼合物Ba8-xEuxCu6Si40，详细阐述了化合物微观结构与热学性能之间的作用机制。所制备化合物具有多类型、多尺度微观结构，如晶界、位错、纳米结构、局域非晶区、晶格畸变等。Eu元素掺杂导致样品晶粒尺寸变大、晶