铁酸盐_污泥活性炭复合材料的制备及其在高级氧化法中的应用研究

《铁酸盐_污泥活性炭复合材料的制备及其在高级氧化法中的应用研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、硕士学位论文铁酸盐/污泥活性炭复合材料的制备及其在高级氧化法中的应用研究作者姓名李颖学科专业环境工程指导教师杨志泉所在学院环境与能源学院论文提交日期2018年6月Fabricationofferrite/sludge-derivedactivatedcarboncompositesanditsapplicationinadvancedoxidationmethodADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate：LiYingSupervisor：Prof.ZhiquanYangSouthChinaUniversity

2、ofTechnologyGuangzhou,China摘要在高级氧化技术中，基于硫酸根自由基（SO-4·）的氧化体系在降解有机污染物时，因其具有氧化能力强速率快、污染物矿化程度高、pH适用范围广等优点而成为了当前研究的热点。目前，关于硫酸根自由基的研究主要集中在高效可回收催化剂的制备、催化反应条件的优化、催化剂再生性能的提高以及反应机理的研究等方面。基于此，本研究提出以水中常见的两种污染物，染料橙黄G（OrangeG,OG）以及抗生素诺氟沙星（Norfloxacin，NOR）作为目标污染物，利用污泥基活性炭（SAC）负载尖晶石型铁酸盐（MFe2O4）作为催化剂，与过硫酸

3、盐形成非均相自由基体系分别降解两种污染物。通过X-射线衍射（XRD）、红外光谱（FTIR）、扫描电子显微镜（SEM）、X-射线电子能谱（XPS）等表征手段证明了利用水热合成法和溶剂热合成法分别制备的SAC/MnFe2O4和SAC/CoFe2O4复合催化剂的成功合成。SAC/MnFe2O4复合材料在激活过二硫酸盐（PS）中表现出良好的催化活性，能够在pH值为3-9范围内降解OG，反应速率随着pH值的升高而减小。在实验温度为15℃-55℃的范围内，OG的降解速率随着温度的增高而增大。另外，在再生循环实验中催化剂循环利用5次依然保持良好的活化活性，结合重金属浸出实验结果表明，

4、SAC/MnFe2O4催化剂具有良好的催化稳定性和结构稳定性。在SAC/MnFe-2O4-PS体系降解污染物的反应中，HO·和SO4·两种自由基都存在，但后者发挥了主导作用，此外，OG降解反应发生在催化剂的近表面。在SAC/CoFe2O4催化过一硫酸盐（PMS）降解NOR的实验中，pH=5~9的范围内，NOR能在60min左右降解95%；而在强酸或强碱性条件下，NOR的降解效率会受到不同程度的抑制。溶液中共存阴离子对该体系催化反应的影响程度为Cl-＞HCO--3＞NO3。催化剂在连续五次循环使用后，SAC/CoFe2O4-PMS体系对NOR的降解率仍能达到90%以上，表

5、明催化剂有较好的再生性能和催化稳定性。在反应机理的研究中，占主导地位自由基的不是·OH而是SO-4·。此外，通过LC-MS测定了反应后溶液中的离子碎片，提出了NOR在该体系中的降解路径主要有哌嗪环断裂、脱氟、脱羧以及喹诺酮基团变形。通过本研究的开展，为剩余污泥的资源化利用提供了新的途径，并构建了一种环境友好的非均相硫酸根自由基氧化技术，用于高效处理染料和抗生素废水，具有一定的指导意义。关键词：硫酸根自由基；铁酸盐；污泥活性炭；非均相催化IAbstractInadvancedoxidationprocess,sulfateradical(SO-4·)basedoxidat

6、ionsystemhasbecomethefocusofcurrentresearchduetoitsstrongandfastoxidationability,highdegreeofpollutantmineralizationandwidepHapplicability.Atpresent,thestudiesofSO-4·havefocusedonthepreparationofrecyclablecatalysts,theoptimizationofreactionconditions,theimprovementofcatalystregenerabilit

7、yandthestudyofreactionmechanism,etc.Basedonit,thisstudytwocommoncontaminantsinwastewater,dyeOrangeG(OG)andantibioticsNorfloxacin(NOR)wereproposedastargetpollutants.Wesynthesizedthesludgebaseactivatedcarbon(SAC)andspinelferrite(MFe2O4)compositeascatalyst,andthetwokindsofpo