生物质糖基载体的设计制备及其性能研究

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1、硕士学位论文生物质糖基载体的设计制备及其性能研究作者姓名向志华学科专业生物质科学与工程指导教师彭新文教授所在学院轻工科学与工程学院论文提交日期2018年5月PreparationandPropertiesofSugar-basedBiomassCarrierADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate：XiangZhihuaSupervisor：Prof.PengXinwenSouthChinaUniversityofTechnologyGuangzhou,China分类号：TQ352学校代号：10561学号：20152

2、0120388华南理工大学硕士学位论文生物质糖基载体的设计制备及其性能研究作者姓名：向志华指导教师姓名、职称：彭新文教授申请学位级别：工学硕士学科专业名称：生物质科学与工程研究方向：植物资源化学与生物质转化利用论文提交日期：2018年05月26日论文答辩日期：2018年06月04日学位授予单位：华南理工大学学位授予日期：年月日答辩委员会成员：主席：叶君委员：刘传富钟林新王小英王小慧摘要载体材料包括无机材料、有机高分子材料以及无机-有机杂化材料等，广泛应用于医疗、催化、精细化工等领域。糖类高分子及其衍生的载体不仅能够克服传统载体材料无法生物降解，生物相容性差，重复使用性差等不足，

3、并且容易实现工业化，减少人类对化工石油产品的依赖，符合绿色化学的理念。生物质糖基载体具有来源广泛，储量丰富，生物相容性好，无毒副作用，生物降解性好等优势。生物质高分子所含有的大量羟基为提高材料的吸附容量、配体性能和选择性提供可修饰的基团，已成为某些载体材料研究的新方向和热点领域。在此背景下，本论文设计合成了几种不同类型的载体，并应用到医药和催化领域，具体内容如下：1.两亲性木聚糖-胆酸共轭体的制备及其在药物负载中的研究通过偶联剂将疏水链段胆酸（CA）引入亲水链段羧甲基木聚糖（CX）中，合成了一种新型的两亲性生物聚合物。详细研究了两亲性共轭物在水溶液中的结构特征和自组装行为。结果

4、表明，共轭物在蒸馏水中形成单分散的自组装胶束，平均直径在90~135nm范围内。TEM和AFM图像证明自组装胶束是球形的。胶束被带负电荷的羧甲基木聚糖壳覆盖，Zeta电位约-38mV。偶联物的聚集浓度（CAC）与CA的溶出度和溶液pH密切相关，而CX-CA纳米颗粒对释放介质的pH敏感。细胞对于CX-CA负载的DOX摄取效果要优于游离DOX，因此CX-CA纳米颗粒可用作抗肿瘤药物递送的新载体。2.木聚糖基多孔水凝胶载钯催化剂的制备及其催化碳碳偶联反应性能的研究对半纤维素进行丙烯酰胺化改性，制备了丙烯酰胺接枝的半纤维素水凝胶。该凝胶中含有丰富的N、O配体有利于与金属产生配位；其多孔

5、道结构利于金属纳米粒子的分散，能够提高贵金属粒子的利用率；将其与钯离子进行配位制得丙烯酰胺接枝半纤维素水凝胶载钯催化剂，并将其应用于碳碳偶联反应领域。在此基础上，研究了反应溶剂、催化剂用量、反应温度、反应时间、反应用碱、底物拓展和循环回用次数对Suzuki反应条件的影响。此外，也探究了催化剂的适用性和循环使用性能。结果表明，以无水乙醇o为溶剂，K3PO4为碱时，在70C下反应5h，反应产率高达99.35%。丙烯酰胺接枝半纤维素水凝胶载钯催化剂(AM-g-XH-MAA-Pd)可以通过简单的方法进行回收重复使用，催化剂的活性并无明显下降，重复使用5次后产率仍可保持在95%以上，是一

6、种环保高效可重复利用的生物质基催化材料。在此基础上，以AM-g-XH为原料加入异丙基丙烯酰胺制备了弹性多孔互穿网络结构的水凝胶，然后通过浸渍、还原制备了丙烯酰胺接枝I半纤维素-异丙基酰胺互传网络水凝胶载钯AM-g-XH-NIPAM-Pd催化剂，并对催化剂催o化Suzuki反应的性能进行了探究。结果显示以乙醇为溶剂、K2CO3为碱时，在70C下反应3h，反应产率可达100%。另外，对催化剂的循环使用性测试表明此催化剂在重复使用5次后，其结构没有发生明显的变化，催化效率仍然可达99.13%。该类催化剂符合“绿色化学”概念，在有机合成和生物质高值化利用方面具有较好的应用前景3.糖基碳

7、量子点负载钯催化剂的制备及其催化烯烃加氢反应性能的研究量子点本身的含氮含氧基团有利于与金属产生配位，而且其高分散性能可以控制金属纳米粒子的生长、分散和尺寸控制，有助于提高贵金属粒子的利用率。将氨基葡萄糖盐酸盐衍生的量子点与钯进行配位制得量子点载钯催化剂，进而研究不同的催化剂用量、反应温度、反应时间、反应压力、对加氢反应的影响。研究结果表明，Pd@CQDs-2o用量为8.7mg，以水为溶剂，氢气压力为1MPa时，在80C下反应1h，催化加氢反应产率高达100%。因而，Pd@CQDs-2是一种催