锂离子电池用Si_C复合负极材料的制备及性能研究

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1、工程硕士学位论文锂离子电池用Si/C复合负极材料的制备及性能研究作者姓名孙文工程领域材料工程校内指导教师欧阳柳章教授校外指导教师肖方明教授级高工所在学院材料科学与工程学院论文提交日期2018年4月StudyonPreparationandElectrochemicalPerformanceofSi/CCompositeAnodeMaterialforLithiumIonBatteryADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate:SunWenSupervisor:Prof.OuyangLiuzhangProf.XiaoFangmingS

2、outhChinaUniversityofTechnologyGuangzhou,China分类号：TM912学校代号：10561学号：201521016307华南理工大学硕士学位论文锂离子电池用Si/C复合负极材料的制备及性能研究作者姓名：孙文指导教师姓名、职称：欧阳柳章教授；肖方明教授级高工申请学位级别：工程硕士工程领域名称：材料工程论文形式：产品研发工程设计应用研究工程/项目管理调研报告研究方向：锂离子电池负极材料论文提交日期：年月日论文答辩日期：年月日学位授予单位：华南理工大学学位授予日期：年月日答辩委员会成员：主席：刘敏委员：肖方明韦春贝曾美琴杜军摘要硅材料由于具有高的理

3、论比容量、低的电位平台、储量丰富和环境友好等优点，被认为是最有前景的锂离子电池负极材料之一。但是，硅材料较低的电导率和嵌锂过程中巨大的体积膨胀导致颗粒粉碎，严重制约了硅负极材料的商业化应用。本文从纳米硅入手通过喷雾干燥-高温热解工艺制备了Si/C复合材料。运用XRD、SEM、TEM、恒流充放电和交流阻抗法等手段对Si/C复合材料的结构、形貌和电化学性能进行表征，探索了碳源、热解温度、碳源添加量、石墨含量等因素，以及碳纳米管添加对Si/C复合材料性能的影响。首先，以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为碳源，采用喷雾干燥-高温热解工艺制备了Si@C-G复合材料，确定了碳源的最佳热解温度为600℃，在此温度

4、下制备的复合材料以100mA/g充放电，首次放电比容量为953.5mAh/g，首次库伦效率为85.3%，循环50周后容量保持为87.2%。石墨(Graphite)和PVP添加量对复合材料性能的影响结果表明，当硅、PVP和石墨质量比为1:1.5:3.5时，复合材料电化学性能最佳，以100mA/g电流密度充放电，复合材料的首次库伦效率提高到86.3%，首次放电比容量为884.5mAh/g，经100周循环后，容量保持率为80.2%。其次，以沥青为碳源制备了Si@C复合材料，当热解温度为1050℃时，Si@C复合材料的电化学性能最佳，以100mA/g电流密度充放电，首次库伦效率为86.1%，首次放电

5、比容量为1706.4mAh/g，经80周循环后，容量保持率46.7%。然后将Si@C与石墨混合制备了Si@C-G复合材料，石墨的添加改善了复合材料的循环性能。Si@C与石墨质量比为15:85时，Si@C-G复合材料的综合电化学性能最佳。以100mA/g电流密度充放电，首次库伦效率为86.9%，首次放电比容量为695.4mAh/g，循环100周后容量为565.1mAh/g，容量保持率为89.8%。最后，以丁苯橡胶为碳源制备了Si@C-2复合材料，80周循环后容量为1361.6mAh/g，容量保持率为51.7%，循环稳定性明显优于以沥青为碳源制备的Si@C-1复合材料。在Si@C复合材料中引入了

6、碳纳米管(CNTs)，当CNTs添加量为8%时，制备的Si/CNTs@C复合材料具有最佳的电化学性能，首次库伦效率为79.9%，首次放电比容量为3077.8mAh/g，在200mA/g电流密度下充放电，100周循环后放电比容量为1410.7mAh/g，容量保持率为63.8%。同时，复合材料也表现出优异的倍率性能，在500mA/g和1000mA/gI电流密度下充放电，放电比容量分别为1463.8mAh/g和1165.7mAh/g。关键词：锂离子电池；硅负极；硅碳复合材料；喷雾干燥；碳包覆IIAbstractSiliconhasbeenconsideredofthemostpromisinghi

7、gh-capacityanodematerialswithhighenergydensities,attractiveoperatingvoltage,environmentalfriendlinesscharacterandabundantavailability.However,successfulimplementationofSiliconanodesinLi-ionbatteriesisseriou