锂离子电池硅—碳复合负极材料的制备与性能研究

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1、学校代码10459学号或申请号201522232970密级专业硕士学位论文锂离子电池硅-碳复合负极材料的制备及性能研究作者姓名：李珊珊导师姓名：赵海鹏教授专业学位名称：化学工程培养院系：化工与能源学院完成时间：2018年5月AthesissubmittedtoZhengzhouUniversityforthedegreeofMasterPreparationandpropertiesofsilicon-carboncompositeanodematerialsforlithiumionbatteriesByShansha

2、nLiSupervisor:Prof.HaipengZhaoChemicalEngineeringSchoolofChemicalEngineeringandEnergyEngineeringMay2018摘要锂离子电池发展至今，因其优异性能，已成为新能源发展领域中的宠儿，大容量高倍率特性是目前该电池最重要的研究方向。硅具有较高的比容量（4200mAh/g）和较低电压平台（0.01～0.2V），但其直接作负极却存在天然的缺陷，即锂嵌入脱出硅的晶胞时，会导致硅材料发生严重的体积变化，造成容量衰减迅速。大量的研究发现，将硅与

3、其他材料复合能够有效缓解硅的体积效应，增长其循环寿命，而硅-碳复合物是其中最具有应用前景的复合材料。目前商业化锂离子电池的负极材料主要为人造石墨，而人造石墨的制备需要高温煅烧，生产成本高，售价也高。寻找新的价格低廉的生物质碳材料来替代人造石墨是一个研究重点。本文通过对松木、桃木、花生壳三种生物质碳材料进行研究，并进而与纳米硅粉进行搭配，采用酚醛树脂原位包覆和静电纺丝，分别制备了性能较好的锂离子电池硅-碳复合负极材料。研究取得的成果如下：（1）通过对比，发现松木是取代人造石墨相对理想的碳材料。（2）通过酚醛树脂原位聚合的反

4、相乳液体系制备的硅-生物质碳-酚醛树脂复合材料。硅-松木锯末-酚醛树脂复合材料的电化学性能优异，该材料在38.5mA/g的电流密度下，首次库伦效率为60.17%，将近40次循环后，放电比容量仍高达390mAh/g。实验证明，通过在硅-酚醛树脂复合材料中加入碳材料，碳材料起到分散隔离的作用，使纳米硅-酚醛树脂复合物的颗粒得以分散，缩小了它们的相对体积，从而增强了电解液在复合材料内部的浸润能力，利于锂离子在复合材料内部的嵌入与脱出，使其电化学性能得到改善。（3）利用静电纺丝法制备的硅-聚丙烯腈碳纤维复合材料的电化学性能优异，

5、该材料在30mA/g的电流密度下，首次放电比容量为991.7mAh/g，首次库伦效率为70.96%，将近30次循环后，放电比容量仍高达730.1mAh/g。而生物质碳材料的加入并没能使硅-聚丙烯腈碳纤维复合材料的电化学性能得到更好的改善，反而由于碳材料的颗粒粒度较大，破坏了纤维的完整连续性结构。因此采用直接往硅-聚丙烯腈纺丝液中添加生物质碳材料对其性能的改善不明显。关键词：硅-碳复合材料，静电纺丝法，锂离子电池，负极材料IAbstractLithium-ionbatteryhasbecomeafavoriteinthef

6、ieldofnewenergydevelopmentbecauseofitsexcellentperformance.Thecharacteristicsoflargecapacityandhighrateisthemostimportantresearchdirectionofthebatteryatpresent.Siliconhasahigherspecificcapacityof(4200mAh/g)andalowervoltageplatform(0.01~0.2V),butitsdirectnegativee

7、lectrodehasanaturaldefect.Whenlithiumisembeddedoutoftheunitcellofsilicon,thevolumeofsiliconmaterialwillchangeseriouslyandthecapacitywilldeclinerapidly.Alargenumberofstudieshavefoundthatthecombinationofsiliconandothermaterialscaneffectivelyalleviatethevolumeeffect

8、ofsiliconandincreaseitscyclelife,andthesilicon-carboncompositeisthemostpromisingcomposite.Atpresent,artificialgraphiteisthemainanodematerialforcommerciallithiu