丙烷促进水合物储存氢气实验研究

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1、硕士学位论文丙烷促进水合物储存氢气实验研究作者姓名李诵学科专业能源化学工程指导教师郎雪梅副研究员所在学院化学与化工学院论文提交日期2018年6月6日StudyofHydrogenStorageinHydratewithPropaneActingasPromoterADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate：LISongSupervisor：AssociateProf.LangXuemeiSouthChinaUniversityofTechnologyGuangz

2、hou,China分类号：学校代号：10561学号：201520118729华南理工大学硕士学位论文丙烷促进水合物储存氢气实验研究作者姓名：李诵指导教师姓名、职称：郎雪梅副研究员申请学位级别：工学硕士学科专业名称：能源化学工程研究方向：天然气水合物技术论文提交日期：2018年4月24日论文答辩日期：2018年6月6日学位授予单位：华南理工大学学位授予日期：年月日答辩委员会成员：主席：李新军委员：樊栓狮郎雪梅李刚李静摘要水合储氢是气体水合物技术的一项潜在应用和氢气存储的重要发展方向，由于氢气单独生成水合物需要高压与低温（2

3、00-300MPa、240-249K）操作条件，水合储氢技术难以实现工业生产与商业应用。采用促进剂可以在较低压力与接近环境温度条件下进行水合储氢，本文使用丙烷作为气相促进剂进行水合物储氢研究，测定该体系相平衡条件、测算水合储氢量并与二氧化碳、甲烷两种气相促进剂进行对比，探索温度与初始压力对二元体系水合储氢量影响，利用水合物原位激光拉曼分解实验研究氢气/丙烷二元水合物分解性质。采用冰粉为原料分别制备了二氧化碳、甲烷和丙烷水合物，并在温度约为-17℃、初始压力约为10.5MPa条件下实验研究了二氧化碳、甲烷和丙烷作为三种气相

4、促进剂条件下水合储氢性能，结果表明，三种促进剂存在下，水合物储氢量分别为0.24wt%、0.19wt%和0.77wt%，本实验条件下，氢气/丙烷二元水合物的储氢量最大，丙烷用作氢气水合物促进剂更理想。本论文采用恒温法测定了丙烷作为促进剂存在下氢气/丙烷二元水合物的相平衡条件，结果显示，氢气/丙烷二元水合物相平衡温度与压力较纯氢气水合物相平衡温度与压力更加温和，在同等温度条件下，氢气/丙烷二元水合物相平衡压力较纯氢气水合物降低约100倍。本论文采用控制变量法测定了不同温度、初始压力条件下丙烷/氢气二元水合物的笼占比和储氢量

5、，结果表明，丙烷作为促进剂情况下，二元水合物储氢量和笼占比随温度降低而增大，随初始压力升高而升高。本论文采用拉曼光谱分析法对氢气/丙烷二元水合物样品进行了水合物原位分解过程研究，样品分析表明二元水合物中含有氢气与丙烷两种分子，为sⅡ型结构，氢气分子存在于此sⅡ型水合物小笼；氢气/丙烷二元水合物原位拉曼分解研究结果表明：二元水合物分解是分步进行，氢气分子先从水合物笼中逃逸出去，在分解过程存在自保护效应和二次生成现象，减缓甚至控制水合物分解，使得产生的危险具有“自控性”，水合物法储氢是一种更安全的氢气储存方法。关键词：气体水

6、合物；储氢；促进剂；丙烷；拉曼光谱分析IAbstractHydrogenstorageinclathratehydratesisanimportantapplicationofgashydratetechnology.Becauseofthesituationthatpurehydrogenhydrateformationneedextremelyhighpressureandlowtemperature(200-300MPa、240-249K)asoperatingconditions,hydrogenstoragei

7、nhydrateishardtomeettheindustrialproductionandcommercialapplications.Recently,researchersusedhydrogenhydratepromoterstorealizethehydrogenstorageinconditionsoflowerpressureandenvironmenttemperature.weusepropaneasgasphasepromotertoproceedhydrogenstorageinhydrate.In

8、thisarticle,wedeterminedthesystemphaseequilibriumconditions,Measuredthehydratedhydrogenstorageamountandcompareditwithsimilargasphasepromoters(carbondioxideandm