MnO2晶型对催化臭氧氧化甲苯的影响研究

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1、硕士学位论文MnO2晶型对催化臭氧氧化甲苯的影响研究STUDYONEFFECTSOFCRYSTALPHASESOFMANGANESEDIOXIDEONCATALYTICOXIDATIONOFTOLUENEWITHOZONE郭忠捷哈尔滨工业大学2017年12月国内图书分类号：X506学校代码：10213国际图书分类号：504密级：公开工学硕士学位论文MnO2晶型对催化臭氧氧化甲苯的影响研究硕士研究生：郭忠捷导师：朱荣淑副教授申请学位：工学硕士学科：环境科学与工程所在单位：深圳研究生院答辩日期：201

2、7年12月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:X506U.D.C:504AdissertationsubmittedinpartialfulfillmentoftherequirementsfortheacademicdegreeofMasterofEngineeringSTUDYONEFFECTSOFCRYSTALPHASESOFMANGANESEDIOXIDEONCATALYTICOXIDATIONOFTOLUENEWITHOZONECandidate：Zhongjie

3、GuoSupervisor：AssociateProf.RongshuZhuAcademicDegreeAppliedfor：MasterofEngineeringSpeciality：EnvironmentalScienceandEngineeringAffiliation：ShenzhenGraduateSchoolDateofDefence：December,2017Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大

4、学工学硕士学位论文摘要挥发性有机化合物（VolatileOrganicCompounds，VOCs）是造成大气污染的主要污染物之一，是我国“十三五”以来环境治理的重点对象，MnO2催化臭氧氧化法因能在低温下实现VOCs的去除而被广泛研究。然而，MnO2存在多种晶型，有关MnO2晶型对催化臭氧氧化的影响鲜见报道。为此，本文制备了一系列不同晶型的MnO2，研究了晶型对室温下催化臭氧氧化活性的影响。同时，针对室温下VOCs不能彻底氧化的问题，结合微波加热技术并研究了晶型对微波下催化臭氧氧化活性的影响。主

5、要研究内容如下：制备出α-MnO2、β-MnO2、γ-MnO2、ε-MnO2、λ-MnO2、δ-MnO2六种晶型MnO2，通过XRD、BET、SEM、H2-TPR、XPS等一系列表征手段对催化剂的结构和化学组成进行测试分析，并评价室温下不同晶型MnO2催化臭氧氧化甲苯的活性。结果表明：室温下MnO2晶型对催化臭氧氧化甲苯的活性有影响,催化活性顺序为δ-MnO2>α-MnO2>ε-MnO2>γ-MnO2>λ-MnO2>β-MnO3+2。六种晶型MnO2的Mn和吸附氧的相对含量是影响催化活性的主要因素

6、，MnO2催化分解臭氧是该过程中的重要步骤。在微波加热下评价了不同晶型MnO2的升温特点及催化臭氧氧化甲苯的活性。结果表明：不同晶型MnO2的升温特点存在着明显差异，而且在相同温度（130°C）下不同晶型MnO2的催化活性顺序为γ-MnO2>λ-MnO2>β-MnO2>ε-MnO2>α-MnO2>δ-MnO2，六种晶型MnO2的晶格氧相对含量是影响催化活性的主要因素。这一结果与室温下不同，这是由于微波加热使催化臭氧氧化中的反应过程发生改变，晶格氧成为氧化有机物的关键物质。考察了室温与微波下反应条件

7、对催化剂活性的影响，结果表明：室温下水蒸气的加入会明显降低催化剂的活性，但是在微波加热下却有利于催化剂活性的提高，而臭氧与甲苯浓度比、甲苯初始浓度以及空速对室温下和微波下催化剂活性的影响相同。在微波功率190W，γ-MnO2用量0.15g，甲苯浓度5ppm，臭氧与甲苯浓度比为9:1，相对湿度为0%，空速为30000h-1时，甲苯转化率以及CO2产率分别达到98.7%和91.1%。关键词：催化氧化；臭氧；微波；二氧化锰；晶型-I-哈尔滨工业大学工学硕士学位论文AbstractVolatileorga

8、niccompounds(VOCs)arethemajorcontaminantsofairpollution.AndtheyarealsothekeyobjectofenvironmentalgovernancesinceChina's13thfive-yearplan.CatalyticoxidationwithozonebyMnO2isconsideredasapromisingwaytoremoveVOCsatlowtemperature.Therearemanykinds