基于原位捕获活泼中间体的环加成策略构筑碳（杂）环结构体

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2、概合成农药与化学生物学教育部重点实验室华中师范大学化学学院２０１６年５月ｊ＆＼博去学位论文（ｄｏｃｔｏｒａｌｄｉｓｓｅｒｔａｔｉｏｎＤｉｓｓｅｒｔａｔｉｏｎＩｎＳｉｔｕＧｅｎｅｒａｔｅｄ乂ｃｔｉｖｅＩｎｔｅｒｍｅｄｉａｔｅｓ化ＣｏｎｓｔｒｕｃｔＣａｒｂｏｎＨｅｔｅｒｏＲｉｎ（）ｇＳｔｒｕｃｔｕｒｅｓｖｉａＣｙｃｌｏａｄｄｉｔｉｏｎＳｔｒａｔｅｇｙＢｙＷｅｎ－ＭｉｎｇＳｈｕ＊ＳｕｅｒｖｆｃＭｏｒ－ｐｉｓＧｉ：ＰｒｏＡｎＸｉｎＷｕＳｐｅｃｉａｌｔｙ：ＯｒｇａｎｉｃＣｈｅｍ

3、ｉｓｔｒｙＲｅｓｅａｒｃｈＡｒｅａ；ＯｒｇａｎｉｃＳｙｎｔｈ份ｉｓＫｅｙＬａｂｏｆＰｅｓｔｉｃｉｄｅ＆ＣｈｅｍｉｃａｌＢｉｏｌｏｇｙＭｉｎｉｓｔｒｙｏｆＥｄｕｃａｔｉｏｎ，ＣｏｌｌｅｇｅｏｆＣｈｅｍｉｓｔｒｙ＜ＣｅｎｔｒａｌＣｈｉｎａＮｏｒｍａｌＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ（Ｍａｙ＊２０１６博壬学位路文ＤＯａ＇ＴＡＴＯＲＡＬＩＯＮＤＩＳＳＥＲ华中师苑大学学侄冷丈度名Ｈ生声明和使用援权说巧居香Ｊ性声巧本人郑重声明：所呈交的学位论文，，是本人在导师指导下独立进行研究工作所取得的研

4、巧成果。除文中已经标明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的研巧成果。对本文的研究做出贡献的个人和集体，均己在文中Ｗ明确方式标明。本声明的法律结果由本人承担。作者签名：曰期；年月曰／列（＾义目弓如／／＿￥学化冷文胶权使‘用授权韦本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留并向国家有关部口或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权华中师范大学可将本学位论文的全部或部分内容编入有，可采用影印关数据库进行检索、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。

5、同时授权中国科学技术信息研究所将本学位论文收录到《中国学位论文全文数据库》，并通过网络向社会公众提供信息服务。作者签名：知支。自导师签如■曰期：＞０／《年＾月，６曰曰期：年Ｓ月义反曰“＂本人己经认真阅读ＣＡＵＳ高校学位论文全文数据库发布章程，同意将本人的“＂‘‘＂学位论文提交ＣＡＬＩＳ高校学位论文全文数据库中全文发布，并可按章程中的规定享受相关权益一。同意论文提交后滞后：□半年；□年：年发布。作者签义：令Ｈ０月导师签名：巍曰期：曰曰期：曰苗）年月２＾从（（？年長月又＾／若＾博去学位论文ｌｌｍｙｙｉ／

6、ＤＯＣＴＯＲＡＬＤＩＳＳＥＲＴＡＴＩＯＮ摘要环加成反应是构建单环及多环结构体直接有效的方法，也符合简便高效、原子经济性的绿色合成要求，因而其研巧得到了广泛的关注。目前，巧索新颖的环加成反应，扩展其在有化合成中的应用一一，正成为当前化学研巧的热点之。本课题组直致力于基于自分类反应网络汇聚集成原理设计复杂结构体自组织合成的研巧，即由简单起始物历经多个反应序列的转化原位生成一个高活性中间体，再通过不同的捕获试剂对这个高活性中间体进行原位捕获，并依据多个一锅合成目标分子反应序列的汇聚集成模式，从而实现。本论文尝试将环加成反应和自分类

7、反应网络的设计策略有机的结合起来，即从简单易得的起始原料出发，利用自分类反应的原理同时获得多个反应中间体，然后基于环加成反应作为关键的结合模式原位捕获所生成的活性中间体，进而实现复杂结构体的构造，为具有生物活性的天然产物Ｗ及药物分子的合成提供新的合成策略和方法。本论文主要围绕捕获原位生成的ａ－重氮丽、苯块和１４－二，使之，稀丽等中间体发生环加成反应，进而合成得到结构多样性的杂环和碳环结构体。主要包括Ｗ下十章内容：一第章，调研并概述了环加成反应的研究现状及其应用，并将环加成反应和自分类反应网络原理进行有机的结合，从而提出本论

8、文发展新的有机合成方法和策略的研巧思路。二ａ－第章，在调研重氮幾基化合物的合