3DOM-m SiO2担载复合金属氧化物催化剂制备及其催化炭烟燃烧性能的研究

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1、１０１６６单位代码：＠—汉知砷落头ｆ硕士学位论文－ｍＳ３ＤＯＭｉ０２担载复合金属氧化物催化剂制备及其催化炭烟燃烧性能的研究论王斓懿文作者：＆職学学科专业：指导教师：赵震于学华培养单位：化学化工学院？全曰制培养类别．完成２０１８年５月时间：沈阳师范大学学位评定委员会学位论文独创性声明本人所呈交的学位论文是在导师的指导下取得的研究成果。据我所知，本论文不包含其他个人己经发，除文中已经注明引用的内容外。表或撰写过的研究成果对本文的研究

2、做出重要贡献的个人和集体，均己在文中作了明确说明并表示了谢意．作者签名：日期：学位论文使用授权声明本人授权沈阳师范大学研宄生处，将本人硕士学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索；有权保留学位论文并向国家主管部门或其指定机构送交论文的电子版和纸质版，允许论文被查阅和借、、阅；有权可以采用影印缩印或扫描等复制手段保存汇编学位论文。保密的学位论文在解密后适用本规定。作者签名：：域狄日期：3DOM-mSiO2担载复合金属氧化物催化剂制备及其催化炭烟燃烧性能的研究中文摘要与

3、汽油车相比，柴油机车在消耗相同燃料时提供的能量多，使用寿命长且安全性较高。使其在中、重型机动车（例如卡车、轮船和客车等）中得到了很好的发展。但柴油车燃料燃烧产生的尾气中含有危害人身体健康和破坏环境的物质。柴油车尾气由炭烟颗粒、氮氧化合物、碳氢化合物、多环芳烃以及少量的重金属离子等组成。其中炭烟颗粒的污染问题较为严峻。因此，炭烟颗粒去除是净化柴油车尾气最为重要的环节。目前柴油车尾气有三种净化方法，分别是燃油品质的改良、柴油机的改进与完善和尾气后处理。其中尾气后处理更加有效、安全。因此研发高活性的炭烟催化剂用于消除柴

4、油车尾气中的污染物是现在研究者的重要任务。由于一般催化剂的孔径较小（<10nm），而炭烟颗粒的直径普遍较大（>25nm），所以在催化炭烟燃烧反应过程中，炭烟只能和催化剂的外表面接触，使得催化剂能利用的活性位较少。因此，大孔材料，特别是三维有序大孔材料在此方面有着迅猛的发展。三维有序大孔材料具有孔径大，孔道排列有序、均匀的特性，方便物质从任意方向进入孔内，从而增加与催化剂的接触面积。只是三维有序大孔也存在不足，三维有序大孔孔道大，无法筛分、催化小分子物质，这会影响其对同时存在大颗粒物质（炭烟颗粒）和小颗粒物质（NO

5、x）的柴油车尾气系统的催化效果。所以，三维有序大孔-介孔（3DOM-m）催化剂逐渐受到了人们的关注。它可以分离、吸附、催化污染物，使得大孔催化大颗粒物质，介孔催化小颗粒物质，其催化效果会明显优于单一大孔结构的催化剂。本论文制备了三维有序大孔-介孔结构二氧化硅及其担载不同金属复合氧化物、不同原料配比的锰铈复合氧化物催化剂，经测试这一系列催化剂的活性，得到最佳活性的催化剂。本论文得出的主要结论如下：（1）利用简单的无皂乳液聚合法，制备得到了粒径均一，单分散性良好的PMMA微球。以PEO-PPO-PEO(P123)、T

6、EOS（正硅酸乙酯）等组分为前驱体溶液，考察不同P123用量、不同反应温度及不同水/醇的体系，成功地制备了具有三维有序大孔-介孔结构的SiO2。（2）采用等体积浸渍法制备了3DOM-mSiO2担载铁、钴、铝、镍、铜、锌、铈、镧、锂等九种不同金属与锰复合形成的复合氧化物催化剂。不同复合金属氧化物的氧化还原性能各不相同。3DOM-mSiO2担载不同复合金属氧化物催化剂的活性呈现出不同的变化趋势，其中MnCeOx/3DOM-mSiO2活性最好。（3）采用等体积浸渍法制备不同原料配比的锰铈复合氧化物。当负载量为40%，C

7、e/Mn=1时的催化剂有着最佳催化活性。经过测试稳定性，得出催化剂稳定性较好。考察了最佳活性催化剂在不同NO、SO2浓度下催化炭烟燃烧的活性变化。在NO浓度为2000ppm，SO2在0ppm时催化炭烟燃烧活性较好。关键词：三维有序大孔-介孔结构，复合金属氧化物，氧化铈，氧化锰，炭烟燃烧IPreparationof3DOM-mSiO2-supporttedcompositemetaloxidescatalystsandtheirCatalyticPerformancesforDieselSootCombustion

8、AbstractComparedwithgasolinevehicles,dieselvehiclesprovidemoreenergy,longerservicelifeandhighersafety,whichmakeitwelldevelopedinmediumandheavyvehicles(e.g.trucks,ships,buses,etc.).However