木质素共混热解耦合催化重整制备芳香烃的研究

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1、学校代码：10286分类号：TK6密级：公开UDC：620学号：150447木质素共混热解耦合催化重整制备芳香烃的研究(学位论文形式：基础研究)研究生姓名：周娇导师姓名：沈德魁教授申请学位类别工学硕士学位授予单位东南大学一级学科名称动力工程及工程热物理论文答辩日期2018年06月06日二级学科名称能源环境工程学位授予日期2018年06月日答辩委员会主席葛仕福教授评阅人S18003039S180030402018年06月05日硕士学位论文木质素共混热解耦合催化重整制备芳香烃的研究专业名称：动力工程及工程热物理（能源

2、环境工程）研究生姓名：周娇导师姓名：沈德魁RESEARCHONTHEPRODUCTIONOFAROMATICHYDROCARBONSFROMCATALYTICCO-PYROLYSISOFLIGNINWITHHYDROGEN-DONORREAGENT(MASTERTHESIS)ADissertationSubmittedtoSoutheastUniversityFortheAcademicDegreeofMasterofEngineeringBYZhouJiaoSupervisedbyProf.ShenDekuiK

3、eyLaboratoryofEnergyThermalConversionandControlofMinistryofEducationSchoolofEnergy&EnvironmentSoutheastUniversityJune,2018１１＇－．Ｉ？．．ｔｅ．，东：南大学学位论文独创性声明？：．；本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研宂工作及取得的研宄成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢撰写过的地方外，论文中不包含其他人己经发表或的研宂成果，

4、也不包含为获得东南大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研宂所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示了谢意。＾研宄生签名ｙｏｌ：剧攝日期：Ｓｏｉｏｊ东南大学学位论文使用授权声明东南大学、中国科学技术信息研究所、国家图书馆、《中国学术期刊（光盘版）》电子杂志社有限公司、万方数据电子出版社、北京万方数据股份有限公司有权保留本人所送交学位论文的复印件和电子文档，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。本人电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。除在保密

5、期内的保密论文外，允许论文被查阅和借阅，可以公布（包括以电子信息形式刊登）论文的全部内容或中、英文摘要等部分内容。论文的公布（包括以电子信息形式刊登）授权东南大学研宄生院办理。研宄生签名？．导师签名：？．ｒ．．－：．＇Ｌ，—．摘要摘要木质素作为生物质的第二大组分，其独特的三维网状芳环结构以及广泛的来源，是制备苯、甲苯等芳香烃类高价值化学品的重要来源，具有广阔的应用前景。但木质素本身低含氢量以及中间热解产物上酚羟基的难以脱除，导致热解产物油的品质较低，其芳香烃的产率及选择性

6、不高。本课题选用黑液木质素及其模型化合物为原料，选用不同的液体共混物与其进行热解反应，并利用金属负载改性催化剂，调控热解产物中芳香烃化合物的产率及选择性，获得共混添加剂筛选和催化剂评价方法，并对共混热解机理进行初步探索。首先，利用木质素二聚体模型化合物苯氧基乙苯（PPE）不同反应温度下芳香族产物分布情况，选定700℃作为木质素模型化合物热解反应温度。在此温度下，研究了3种液体共混添加剂剂（甲醇、乙醚和丙酮）对木质素二聚体模型化合物PPE以及单体模型化合物共混热解过程中芳香族化合物的影响规律。研究发现，甲醇对模型化

7、合物热解产物中酚类的促进效果较好，可能是甲醇羟基形成的H·优先与PhO·反应，促进了酚类的生成。而丙酮热解过程中的CH3·与反应过程中的H·形成竞争反应，促进了热解产物芳香烃尤其甲苯，对二甲苯的生成。单体模型化合物苯环上的官能团对热解产物种类及产率有重要的影响，4-甲基愈创木酚和对甲酚中对二甲苯为重要产物之一而4-乙基愈创木酚和苯酚中苯乙烯则为典型产物之一。其次，考察HZSM-5催化剂以及不同金属负载改性催化剂（1%Ni/HZSM-5，1%Co/HZSM-5和1%Fe/HZSM-5）对单体模型化合物与丙酮共混热解

8、气催化重整后芳香烃化合物的产率分布的影响。研究发现，单体模型化合物在共催化热解过程中，芳香烃总产率均有一定程度的增加，各催化剂的促进作用因模型化合物的种类而表现出一定的区别。HZSM-5催化剂及改性催化剂因良好的MFI晶体结构表现出对单体芳香烃良好的选择性。根据木质素中各模型化合物所占的比例，针对主要单体芳香烃苯、甲苯和对二甲苯进行催化剂选择性的分析，结果表明1%Co/H