过渡金属硫化物材料的合成及其在电催化领域的应用

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1、过渡金属硫化物材料的合成及其在电催化领域的应用Thesynthesisoftransitionmetalsulfideanditsapplicationinelectrocatalysis学科专业：材料学研究生：吴笑雨指导教师：胡文彬教授天津大学材料科学与工程学院二零一七年十二月摘要目前，制备和开发廉价、高效、稳定的多功能催化剂仍面临巨大的挑战。电催化反应包括氧还原反应（ORR）、氧析出反应（OER）和氢析出反应（HER）均由于其较大的过电位导致动力学反应缓慢，进而阻碍了其在电解水装置和空气电池等方面的应用。通常铂基催化材料和钌

2、基催化材料被认为是高效的HER/ORR催化剂和OER催化剂，但由于其价格昂贵从而限制了其应用。而过渡金属硫化物由于其价格低廉、环境友好而备受关注。通过改变材料表面的电子结构，暴露更多的活性位点，将催化剂表面纳米化可以大大提高材料的催化性能。因此，合成高效稳定的过渡硫化物纳米材料有望成为高性能催化剂同时应用于可充锌空电池和电解水装置中。在本文中，我们合成了两种相对廉价并有优异的催化性能的过渡金属硫化物基催化剂。第一项工作，我们在碳纤维纸上生长的锌钴硫复合材料（Zn-Co-S/CFP），通过改变反应条件可控制备出了不同形貌的锌钴硫复

3、合材料（包括超薄纳米片、纳米片、纳米针），并对其形貌合成机理以及不同形貌的材料电催化性能进行探究。第二项工作，我们成功合成了一种双功能催化HER、OER的催化剂：Pt纳米颗粒均匀分布的CoS2纳米片层结构（CoS2-Pt/CC），并对Pt与CoS2间的相互作用进行了研究和分析，发现在Pt与Co先存在SMSI效应，使得两者发生电子转移，从而影响到了材料的HER、OER催化性能。此外，我们将制备和设计的Zn-Co-S/CFP用于电解水产氢装置和可充锌空电池中。其应用于可充电锌空电池装置上表现出较低的过电位（0.85V）、较高的使用效

4、率（58.1%）和较长的充放电循环周期（200圈），且电解水体系在1.71V-2下达到电流密度10mAcm，且拥有较优异的稳定性。CoS2-Pt/CC材料可以促进反应动力学，达到高效持久的电催化性能。其作为电解水催化材料，在电流密-2度10mAcm时电压仅为1.55V，且稳定性长达20h。这是由于Pt与Co间的电子转移，使Pt呈富电子结构，从而促进催化过程中吸脱附行为的进行。关键词：锌钴硫复合材料，可控合成，纳米针，SMSI效应，锌空电池，电解水IABSTRACTItremainsanongoingchallengetodeve

5、lopcheap,highlyactiveandstableelectrocatalyststopromotesluggishelectrocatalyticoxygenevolutionandreduction,hydrogenevolutionreactionsforrechargeablemetal-airbatteriesandwater-splittingsystems.Currently,Pt-basedmetalsarerecognizedasthebestORR/HERcatalystsandRu/Ir-base

6、doxidespossessthebestOERactivities.However,consideringtheirhighcostandlimitedapplicability,itremainsagreatchallengetodevelophighperformance,inexpensivemultifunctionalalternativesbasedonearth-abundantelementsforthewide-spreadapplicationsoftherelevantrenewableenergysys

7、tems.Moreover,useofthenanostructuringstrategycouldfurtherenablethedesignedelectrodematerialstohavehighactivityanddurabilitythroughtheoptimizationofsurfaceconfigurations,electronicstatesandmorphologicalarchitectures,resultinginthefabricationofrechargeablezinc-airbatte

8、riesandwateroxidationdeviceswithhighefficienciesandlongoperationallifetimes.Inthispaper，wehavesynthesizedtwokindsoftransitionmetals