稀磁性半导体CoxTi1xO2的制备、微结构和磁性的研究

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1、摘要由于自旋相关现象的发现及其许多极具潜力的实用性，自旋电子学的研究在全世界得到了广泛开展。其中磁性半导体被认为是下一世代利用电子的自旋自由度制造微电子元件的主要材料，有很好的应用前景。磁性半导体通常是将磁性元素注入II．Ⅵ族或Ⅲ．V族的半导体中，形成稀释磁性半导体(DilutedMagneticSemiconductor-DMS)。过去研究的DMS的居里温度(Tc)较低(400K)，有望获得应用，但

2、对铁磁性的起源尚有很大争议：一种观点认为C02+替代了锐钛矿Ti02中面离子的位置，铁磁性来源于Co离子通过空穴导致的电荷载流子产生的交换耦合，另一种观点认为是Co在材料中形成了Co团簇．导致铁磁性。因此深入研究此材料的微结构，即co离子是替代了锐钛矿Ti02中噩4十的位置还是形成了Co团簇，对澄清铁磁性来源至关重要。到目前为止，此材料的制备多采用激光脉冲沉积法制各的薄膜，采用其它方法的较少。本论文采用脉冲激光沉积和溶胶-凝胶法成功地制备了Co。'fiI-x02薄膜和粉末样品。利用自旋回波核磁共振谱仪(NMR)、X射线光电子谱(xPSkX射

3、线衍射(Ⅺ∞)、振动样品磁强计：=(VSM)、超导量子于涉磁强计(SQUID)等手段，系统地研究了CoaTiI。02薄膜和粉末样品的微结构和磁性，得到的主要结果如下：1．溶胶磺胶法制各的粉末样品对溶胶一凝胶法制备的CoaTil。02(x=o．0005～0．10)的粉末样品，系统地研究了前驱物烧结条件(温度、时间、氧分压)对粉末的微结构和磁性的影响。结果表明：1．1Co。Til一。02粉末样品的晶体结构对烧结温度具有明显的依赖关系。随烧结温度的升高，晶粒逐渐增大。CoxTiI。02前驱物在烧结温度为3200c时开始结晶，锐钛矿出现．在4500

4、c以下烧结为纯锐钛矿相结构，500oC以上开始出现金红石相。而在相同的烧结温度下，烧结时间对样品晶粒尺寸和结构有很大的影响。烧结时间越长晶粒尺寸越大，金红石相越多。1．2制各中氧气压对室温铁磁性有很大的影响，理论研究表明由氧缺陷导致的Abstract载流子是铁磁相互作用的媒介。随着烧结过程中氧气压的降低，样品磁矩逐渐增大。在空气中烧结的样品，室温有明显的铁磁性，但磁性较弱，磁矩为O．029∥。，co，在1．2T磁场下仍未饱和。当前驱物在真空度为lxlO一3Pa中烧结时，得到的样品的磁矩达到1．18∥。／Co。1．3第一次用核磁共振研究了Co

5、aTiI-x02的微结构，结果表明：前驱物在真空中直接烧结的样品室温铁磁性较强，主要是由于单质Co微粒的贡献，而不是磁性半导体的内禀性质。而在空气和氧气中烧结的样品的室温铁磁性虽然较弱，但不是主要来源于Co微粒，而是CoxTil．x02样品的内禀性质。这对澄清铁磁性起源方面的争论有较大价值。2．溶胶壤胶法制备的Co。Til-x02薄膜样品利用溶胶．凝胶法制各了原溶胶，在钛酸锶(SrTi03(ooD)单晶衬底，硅(si011)(100))衬底和玻璃衬底上用旋涂<也叫旋覆)法(spin-coating)制备了CoaTil-x02(x=O．01-

6、0．06)的薄膜样品。2．1X射线衍射Q汰D)结果显示：在钦酸锯(SrTi03(ooD)单晶衬底上得到了和激光脉冲沉积生长相同的沿C轴取向的锐钛矿(004)结构的C《nI．x02薄膜样品。SQUID测量结果表明，样品有很好的室温铁磁性。．i2．2第一次在硅(si(111)或Si(100))衬底和玻璃(非晶)衬底上，得到了多晶结构的cofnl．x02薄膜样品。磁测量结果表明：样品有很好的室温铁磁性。2．3核磁共振的研究表明：溶胶．凝胶法制各的Coxljfox02薄膜样品，在仪器的灵敏度范围内，没有观察到Co单质微粒的峰，说明所制备的样品中．室

7、温铁磁性不是主要来源于Co微粒，而是CoaTil．。02薄膜样品的内禀性质。3．脉冲激光沉积法制备的Co。TiI-xO：薄膜样品在选择了合适的氧气压、脉冲频率和沉积温度后，主要比较了在有氧气氛和无氧气氛下降温制各样品的不同。结果表明：3．1在有氧气氛下降温的样品，和无氧气氛下降温的样品，其结构相同，都有室温铁磁性，但磁矩不同。在无氧气氛下降温制各的样品比在有氧气氛下降温的样品的磁矩大。3．2电性测量表明，掺Co和未掺Co的纯Ti02样品的导电机制相同。在低温摘要符合丁-‘“规律，为局域态漂移电导：在高温，为热激活的传导机制。堡垒!!堕!——

8、一AbstractSpintronicshavebeenstudiedextensivelyallovertheworldbecauseoftheprogressinspinre