高铁酸钾及锰钾矿型化合物的合成、表征及在水处理中的应用研究

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1、摘要摘要研究经济、低耗、效率高的污水处理技术和药剂在环境治理方面具有重要意义。高级氧化技术(AdvancedoxidationProcesses，AOPs)作为进近10年来迅速发展的新技术，因其适用范围广，氧化处理迅速彻底等特点而被广泛应用于有机废水，尤其是对生物有较大毒性或难生化降解的治理。本文研究了新型多功能水处理剂一高铁酸钾(K2Fe04)以及高效吸附材料一锰钾矿型化合物的合成制备工艺，同时采用多种先进分析技术对其化学、物理及环境等属性进行了表征。对高铁酸钾化学氧化去除难降解有机污染物，如氯酚、苯胺、硫脲、喹啉等的效能及可

2、能的机理进行了研究；对不同条件下合成的锰钾矿型化合物对重金属铅离子的吸附进行了研究，并对吸附反应机理进行了初步探讨。以次氯酸盐氧化法为基础，研究了高铁酸钾的实验室制备工艺，得到了大颗粒的K2Fe04结晶，并明显缩短了沉降、过滤和洗涤所需时间，简化了纯化步骤，同时选用环境友好溶剂替代了传统工艺中有毒有害的有机溶剂，为实现K2Fe04的工业化生产提供了有价值的参考。并以UV-VIS、IR和XRD等手段对其进行了表征。研究了旷、自身浓度、CIO。及其他共存离子对于其在水溶液中的稳定性的影响，结果表明高铁酸盐水溶液的稳定性受体系pH的影

3、响极大，当pH小于8时，高铁离子Fe(VI)不能稳定存在，迅速分解为Fe(nI)，发现少量次氯酸盐的存在可以增加高铁酸钾的稳定性。K2Fe04具有极强的氧化能力，在氧化降解有机污染物方面有着广阔的应用前景。本文进一步研究了高铁酸钾对苯酚、氯酚、苯胺、硫脲及喹啉等有机污染物的氧化降解，并借助UV-VIS、HPLC和GC—MS等手段对有机物降解的过程及产物进行分析，提出了各自的氧化降解途径。本文利用快速沉淀法和慢速沉淀法合成了锰钾矿型化合物，表征结果表明：它们在组成、比表面积、孔径和表面形貌等方面存在着较大的差异。快速沉淀合成产物为

4、锰钾矿的一相体系，而慢速沉淀合成产物是锰钾矿和二氧化锰的两相体系。两者的比表面积分别为114．6ms·岔1和68．0m2·g-1；孔径也有所不同，分别为22．7nm和19．7nm。研究了人工合成锰钾矿在不同条件下，对水溶液中铅离子吸附能力的影响，并对吸附反应机理进行了初步探讨。实验结果表明：合成锰钾矿在较高温度，中申请同济大学博士学位论文V摘要性pH值，低粒径的条件下对铅离子具有较强的吸附作用。当铅离子浓度小于300mg／L时，吸附等温线符合Langmuir吸附模型，最大理论吸附量为126．58mg／g。当铅离子浓度不大于50m

5、g／L，pH=5～7，合成锰钾矿投加量为29／L时，铅的去除率达到95％以上。通过对酸性条件下Pb(II)合成锰钾矿表面解吸动力学的研究，发现解吸反应与吸附反应动力学相似，也是一个二阶段的过程，即初始的快速解吸之后伴随着一个缓慢的释放过程。在快速解吸阶段，30min内解吸量即已达到50％。吸附铅没有完全解吸，有近48％残留在锰钾矿表面，即解吸和吸附过程不是完全可逆的。解吸过程可以用一级反应、Elovich方程和双常数方程较好地拟合。关键词：高铁酸钾，氯酚，苯胺，硫脲，喹啉，降解，锰钾矿，吸附，解吸，Pb(II)申请同济大学博士学

6、位论文Ⅵ摘要ABSTRACTInthispaper,thepreparationmethodsofpotassiumferrate(Ⅵ)andcryptomelanewerestudiedandtheywerecharacterizedbyadvancedcharacterizationtechniques．Thepotentialapplicationofpotassiumfen'ate(Ⅵ)foroxidizingdegradationofsomeoganicpolluants，such嬲chlorophenol，anili

7、ne，thioureaandquinoline，werestudied．AdsorptionofPb(II)WaSstudiedforsynthesizedcryptomelaneanditSadsorptionmechanismwasalsodiscussed．Thepotassiumferrate(W／)WaSprepared，basedonoxidizingFe(uObyhypochlorite，andthencharacterizedbymeansofUv-VIS，IRandXRDetc．Thefactorswhichi

8、nfluencedtheyieldandpurity,includinghypochloriteconcentration，alkalineconcentration，centrifugalseparation，filteroperation，crystalco