氮掺杂纳米二氧化钛可见光及太阳光催化降解水中有机污染物的研究

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1、摘要以Ti02为代表的半导体光催化氧化技术是一种新型水污染控制技术。开展纳米Ti02掺杂改性研究，拓展Ti02的光谱响应范围，使其光响应波长由紫外区红移至可见光区，将有利于光催化氧化技术在实际废水处理中的推广应用。本文采用钛醇盐氨水水解．沉淀法制备出了氮(N)掺杂纳米Ti02光催化剂，利用XRD、XPS、UV．Vis等手段对其晶型、粒径、元素组成、化学形态和光吸收性能进行了表征。以降解率和COD去除率为评价指标，系统研究了该催化剂在可见光及太阳光照射下催化降解染料橙黄G、对硝基苯胺(FNA)的性能和操作条件，从而为纳米Ti02光催化氧化技术在难降解有机废

2、水实际处理工程中的应用提供了理论依据。研究结果表明：1．N掺杂纳米n02的制备、表征及其可见光催化性能：723K温度下煅烧制备得到了N掺杂纳米Ti02光催化剂，晶型为锐钛矿型，理论粒径为13．9nm：主要由币、0，N、c四种元素组成，其中N的相对含量为1．76％，形态为表面化学吸附的7-N2和取代’n02中少量O后形成的N-Ti—O结构；N掺杂使其吸收带边发生了显著红移，在400．550rim之间出现有新的吸收带；对非敏化染料亚甲基兰具有显著的可见光催化活性。2．N掺杂纳米Ti02可见光及太阳光催化降解水中的橙黄G：较低的pH值环境和适量添加H202有助

3、于提高橙黄G的降解率，在可见光和太阳光两种光源下的最佳pH值均为2-3，最佳H202加入量分别为0．5mL·L一、1．5mL·L．1。在可见光照射、进水浓度为25mg．L～、pH值为2．0、H202加入量为o．50mL·L-l、催化剂添加量为1．09-L"1的条件下，反应60mm弄a150rain时，橙黄G的降解率可分别达到63．00％和96．29％，显著高于同等条件下DegussaP25-Ti02的25．27％和42．55％，这是橙黄G对Ti02的敏化作用和催化剂的可见光响应特性共同作用的结果。太阳光照射下，橙黄G的降解速率快于可见光下，N掺杂纳米Ti

4、02作用下反应40min橙黄G的降解率可达96．46％，稍低于相应反应时间P25-Ti02的99．08％。3．N掺杂纳米面02可见光及太阳光催化降解水中的PNA：在可见光照射、偏中性环境和适量投加H202条件下，N掺杂纳米Ti02可有效降解水中的PNA。当进水浓度为25rag’L1、p8为6．0、催化剂投加量为1．59·L．‘、不投加H202时，PNA的1011降解率可达到84．08％，是同等条件下P25的5．7倍；当加入0．5mL·L。1的H202后，水样中PNA的8h降解率即可达到100％，此时COD去除率为74％。在太阳光照射且不投加H202条件下

5、，反应5h时PNA的降解率可达到86．84％，其COD去除率为75％。关键词：氮掺杂纳米二氧化钛，光催化降解，可见光，太阳光，橙黄G，对硝基苯胺玎AbstractTi02basedsemiconductorphotocatalysistechnologyisonekindofinnovativewaterpollutioncontroltechnologi鹤．Researchonthedopingandmodificationof1102，whichaimsatextendingitsopticalresponsescopefromtheultravio

6、lettothevisiblespectralrange，willpromotetheapplicationofphotocatalysistechnologyinpracticalwastewata"treatment．Inthispaper,nanosizednitrogen-dopedTi02photocatalystswerepreparedbycalcinationofthehydrolysisproductofteWabutyltitanatewithammoniaasprecipitator．Thecharacterizations，inc

7、ludingcrystallizationbehavior,particlesize，thechemicalstatesandconcentrationofeachelement,theop6calresponsepmlxortieswereanalyzedbyX-raydiffraction(XRI))’X-rayphotoelectronspectroscopy(XPS)andUV-VisspecwoscopyCOV-Vis)．respectively．TakingdegradationefficiencyandCODremovalefficienc

8、yasappraisalcriteria,thephotocatalyticde