聚合物改性炭黑负载PtAu催化剂对甲醇的电催化氧化活性

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1、学号：200907306001分类号：O643硕士学位论文聚合物改性炭黑负载Pt-Au催化剂对甲醇的电催化氧化活性研究生姓名：陈伟指导教师：索掌怀教授学科门类：工学专业名称：工业催化论文提交日期：2012年05月烟台大学学位论文原创性声明和使用授权说明原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品或成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本声明的法律结果由本人承担。论文作者签名：日

2、期：年月日学位论文使用授权说明本人完全了解烟台大学关于收集、保存、使用学位论文的规定，即：按照学校要求提交学位论文的印刷本和电子版本；学校有权保存学位论文的印刷本和电子版，并提供目录检索与阅览服务；学校可以采用影印、缩印、数字化或其它复制手段保存论文；在不以赢利为目的的前提下，学校可以公布论文的部分或全部内容。（保密论文在解密后遵守此规定）论文作者签名：导师签名：日期：年月日摘要直接甲醇燃料电池（DMFC）由于具有能量密度高、液体燃料易运输储存、电池结构简单和安全性好等特点，在便携式电子设备和汽车等领域具有广阔的应用前景。Pt是目前性

3、能最好的DMFC电催化材料，但也存在反应动力学速率缓慢，催化效率低，价格偏高，资源有限等缺点，严重影响了DMFC的商品化。本论文选择以炭黑负载Pt-Au电催化材料为主，通过添加壳聚糖（CHI）、聚苯胺（PANI）等聚合物对炭黑进行改性，制备聚合物-炭黑负载的Pt-Au电催化材料，采用N2物理吸脱、紫外-可见吸收光谱（UV-Vis）、X-射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）、X-光电子能谱（XPS）等技术对聚合物-炭黑载体和Pt-Au催化剂进行表征，并采用循环伏安法（CV）测试了这类催化材料对甲醇的电催化氧化活性，采用计时电流法初步考

4、察了催化剂的使用寿命，得到如下具有创新性的结果：1．虽然活性炭负载Pt-Au双金属催化剂对甲醇电催化氧化性能明显强于活性炭负载的单Pt或单Au催化剂，但总的催化活性不高。Au的加入能有效提高Pt的利用率。而经HNO3和HCl处理的活性炭负载Pt-Au后，其活性还有所下降。活性炭载体由于其导电性较弱和所含杂质较多，不适宜作为电极材料。2．炭黑载体明显优于活性炭载体。论文考察了炭黑负载Pt-Au催化剂的制备方法、保护剂种类及用量、Pt/Au比等因素对其电催化活性的影响。发现以聚乙烯醇（PVA）为保护剂，PVA/Pt比为1:10时，Pt/C

5、催化剂的活性相对较高；当Pt/Au为1:1，采用溶胶负-2载法制备的Pt1.0^Au/C催化剂具有相对最高的电催化活性，电流密度达到0.706mA·cm（GC）。XPS结果表明，高含量的氧化态Pt对提高催化活性并不有利3．比较了炭黑及壳聚糖-炭黑负载Pt-Au催化剂的甲醇电催化氧化活性与稳定性。发现当CHI含量为1%时，Pt-Au/CHI-C催化剂能在保持其较高电催化活性的同时，其稳定性也明显提高。研究表明，壳聚糖分子中的多个氨基基团能够与Pt，Au金属粒子产生强的相互作用，使金属粒子保持稳定而不发生团聚，提高了Pt的分散度和有效利用

6、率。4．制备了导电聚合物PANI与炭黑的复合材料及其负载Pt-Au催化剂，发现PANI-C复合材料具有良好的热稳定性，对金属粒子不仅具有良好的富集作用，而且能够保持其结I构稳定，防止粒子聚集现象的发生。关键词：铂催化剂；金；炭黑；壳聚糖；聚苯胺；甲醇氧化；电催化IIAbstractDirectmethanolfuelcellisoneofthemostsuitableandpromisingoptionsforportabledevicesandautomobiles,duetothehightheoreticalenergydens

7、ity,theeaseoftransportationandstorage,asimplestructureandgreatsecurity.Electrocatalyticmaterialsareamajorobstacleforfuelcelltechnology.PlatinumhasthehighestactivitytowardDMFC,butstillsuffersfromseveraldrawbacksincludingslowkinetics,lowefficiency,highcostandlimitedresour

8、ce,whichisagreatobstacleforDMFCcommercialization.Twomethodsweretriedtoimprovetheperformanceofanodeplatinumcata