ZSM5和ZSM35沸石规整催化剂的制备与表征

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1、太原理工大学硕士学位论文ZSM-5和ZSM-35沸石规整催化剂的制备与表征姓名：范武刚申请学位级别：硕士专业：工业催化指导教师：董晋湘2003.4.1查壁里三查堂堡主堂堡笙茎ZSM一5和ZSM-35沸石规整催化剂的制备与表征摘要规整催化剂材料的研究和开发对于在解决目前化工领域新出现的过程强化，催化蒸馏一体化等问题上具有非常重要的意义。另外由于目前分子筛初始产品基本上都是微粉，使用前需要加入粘合剂成形，这会减少单位体积分子筛的含量，降低催化效率等。本文从三个方面通过使用不同的原料和合成方法对直接制备规整分子筛催化材料进行了研究。首先，首次发现了蒸汽相体系下晶种可增加机械强度的新作

2、用。以硅铝比为55．86的硅铝微球、ZSM-5分子筛晶种和水为固相，以乙二胺、氨水、正丙胺等为液相，在453K到493K的范围内，晶化240小时制备得到了机械强度可达到3．5×lo％的ZSM．5分子筛规整材料；并发现液相中加入氨水能明显改善产物机械强度，ZSM．35和p分子筛晶种同样具有这种效应。是一种无粘合剂合成分子筛规整催化剂的一个新途径。其次，用硅铝多孔烧结体材料为基质材料在有机胺和水组成的弱碱性体系下，493K晶化288小时可得到机械强度达太原理工大学硕士学位论文1．8×107Pa的ZSM．35分子筛规整材料；加入无机强碱的体系会对对产物形貌产生破坏。同时，还发现了两种

3、新的合成ZSM-35分子筛的有机模板剂一乙醇胺和正丁胺。结果还表明：合成的ZSM．35的机械强度增加了4倍，显微硬度从569增加到600。另外对产物还进行了N2吸附，FT-IR，SEM等表征。最后，研究了在蒸汽相体系下以硼玻璃，普通玻璃等作为反应基质材料自转化合成分子筛膜。在453K^一493K，主要以K--胺和水为液相，当二者摩尔比在6．5-2．4和O．3～0．4时，分别制备出了ZSM．35和ZSM．5两种分子筛膜，并系统考察了玻璃种类，反应温度，时间的影响。832K焙烧6小时后通过493K的高温水蒸汽考察了这种玻璃膜的耐剥落性能，72小时仍能保持形貌完好。这表明这类分子筛玻

4、璃膜具有优良的抗剥落性能，与基质结合牢固，因此在催化蒸馏一体化等方面有潜在的应用前景。关键词：规整分子筛催化剂，晶种作用，烧结体，玻璃膜，蒸汽相法太原理工大学硕士学位论文THEPREPARATIONANDCHARATERIZATION0FARRANGEDZEOLITEZSM-5ANDZSM．35CATAl，YSTSAbstractTheexplorationanddevelopmentofarrangedcatalyticmaterialswerecrucialtomeetthenewrequirementsaroseinchemicalengineeringfieldsuch

5、asprocessintensification(P0，catalysisdistillationintegration，etc．Furthermore，mostoftheinitialzeoliteproductswerepowderandneedtobemoldedwithbindersbeforeemployment,whichwouldreducethecontentofzeoliteinunitvolume，debasethecatalyticefficiencyetc．ThethesisstudiedthepreparationofarrangedZeoliticc

6、atalyticmaterialsfromthreeaspects谢thdifferentsubstrateandsynthesistechniques．Firstly,wefoundthezeoliteseedcouldimprovethemechanicalpropertiesinvaporphasesystemforthefirsttime．Andweinvestigatedinthesystemwhichemployedaluminosilicatespheres(S102／A1203=55．86)，water,zeoliteZSM一5seedetc．assolidph

7、ase，ethyldiamine(EDA)，water,propylamineetc．asliquidphase，atthe太原理工大学硕士学位论文temperaturerangedfrom453Kto493Kandcrystallizedin240hourstopreparearrangedZSM一5catalystwhosemechanicals仃ength(MS)couldreach3．5×106Pa；andwestillfoundtheammoniaadditioninliquidp