导电聚合物及其杂化电活性功能材料的可控制备与应用

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1、声明户明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在指导教师的指导下，独立进行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含其他个人或集体己经发表或撰写过的科研成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均己在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。论文作者签名：孤日期：翟丛：!Z么关于学位论文使用权的说明本人完全了解太原理工大学有关保管、使用学位论文的规定，其中包括：①学校有权保管、并向有关部门送交学位论文的原件与复印件：②学校可以采用影印、缩印或其它子复制手段复制并保存学位论文；③学校

2、可允许学位论文被查阅或借阅；④学校可以学术交流为目的，复制赠送和交换学位论文；⑤学校可以公布学位论文的全部或部分内容(保密学位论文在解密后遵守此规定)。作者签名：二≥睦4=L一日期：三型支』么仁导师签名：太原理工人学博十研究生学位论文导电聚合物及其杂化电活性功能材料的可控制备与应用摘要电活性材料(ElectroactiveMaterial，EM)是电子．离子的混合导体，其体相在氧化和还原过程中能够从溶液中可逆地置入和释放离子(离子交换或充放电过程)成为电导体。EM主要包括无机过渡金属络合物、导电高分子聚合

3、物和有机／无机杂化材料，它们所具有的电化学属性并不随EM的体相不同而改变。EM在离子选择性电极、离子交换膜、化学／生物传感器、电催化、二次电池以及电致生色器件等新技术领域有着广阔的应用前景。因此，寻求廉价、易合成、高电子传递速率、高离子交换容量、高电催化活性和高循环稳定性的EM，是EM研究的重点。聚苯胺是导电高分子EM中具有代表性的导电聚合物，虽然广大研究者通过不同方法合成不同形貌的聚苯胺基EM并用于不同领域，但很少人注意到不同分子构象聚苯胺的物理化学特性及分子构象对聚苯胺本质属性的影响。因此我们可以通过

4、合成单一分子构象或一种分子构象含量多的聚苯胺材料，研究分子构象对其本质属性的影响。本论文首次通过单极脉冲自组装聚合法制备了全顺式聚苯胺纳米管膜电极，并阐明该全顺式聚苯胺纳米管的自组装聚合成长机理。该全顺式聚苯胺纳米管膜具有低的电荷传递阻力、好的润湿性、高的表观扩散系数、高的离子交换容量和良好的稳定性，这些优良的性能都归因于全顺式聚苯胺具有螺旋上升的分子结构。并将该全顺式聚苯胺成功用于超级电容器材料和电催化氧化抗坏血酸传感器，同时期待该材料应用于其他电化学领域。在众多电控离子交换材料中，对重金属离子具有选择

5、性的电活性材料的报道很少。因此，开发电控重金属离子交换材料来处理重金属离子废水迫在眉睫。本论文首次将聚2，6．吡啶二甲酸导电高分子EM应用于电控离子交换分离回收废液中的铜离子，并提出一种全新的电控离子交换机制。采用EQCM方法原位跟踪离子置入置出膜的过程，并通过傅立叶红外光谱(FTIR)和X．射线光电子能谱(XPS)等方法对聚2，6．吡啶二甲酸电控离子交换分离回收铜离子机理进行分析。结果表明，聚2，6．吡啶二甲酸对铜离子具有优良的选择性、高的离子交换容量和超强的循环稳定性。本论文首次采用单极脉冲氧化法将铁

6、氰化镍纳米颗粒锚固到碳纳米管表面，制得铁氰化镍／壳聚糖／碳纳米管复合膜电极，并通过调变氧化电位来实现对铁氰化镍的结构调太原理!I：人学博十研究生学位论文控。该复合膜电极制备方法简单、结构可控，整个膜合成过程时间仅仅几分钟。该膜作为双氧水传感器，显示了优良的电催化还原活性，其归因于碳纳米管与铁氰化镍的协同催化效应。结果表明，在．0．2V电位下对双氧水的电催化活性最高，其检测双氧水的线性范围为0．0和5．6mM，敏感度为654mA·M-1．cm～，在2S内电催化反应达到平衡，在信噪比为3时其检出限为2．8X1

7、0～M。本论文还通过一步循环伏安电沉积法在碳纳米管表面沉积得到立方体聚苯胺／铁氰化镍纳米复合颗粒。通过扫描电子显微镜(SEM)和FTIR对立方体聚苯胺／铁氰化镍纳米复合颗粒的形貌和结构进行表征，观察到立方体聚苯胺／铁氰化镍纳米复合颗粒均匀的分散在碳纳米管表面。由于羧基化碳纳米管的引入，为导电聚苯胺链上的氮原子提供了一种酸性的导电微环境，使得该复合膜电极在中性条件下具有电活性。该复合膜用于双氧水传感器显示了良好的电催化还原性能，归因于碳纳米管与铁氰化镍间的协同效应。结果表明，该复合膜作为双氧水传感器具有高的

8、敏感度、快速的响应时间和低的检测限，其电催化双氧水的动力学常数为1．29×108cm3．mol-l-s～。同时该复合膜具有高稳定性和重现性。关键词：电活性材料；可控制备；电控离子交换；超级电容；传感器太原理l：人学博+研究生学位论文CONTROLLABLESYNTHESISANDAPPLICATIONOFCONDUCTINGPOLYMERANDTHEIRHYBRIDFUCTIONALFILMSWITHELECTROACTIVE