聚合物-金属有机骨架（MOFs）杂化材料的制备及其应用研究

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1、分类号：密级：UDC：编号：河北工业大学硕士学位论文聚合物-金属有机骨架（MOFs）杂化材料的制备及其应用研究论文作者：李桦学生类别：全日制学科门类：工科学科专业：化学工程指导教师：杨永芳职称：教授DissertationSubmittedtoHebeiUniversityofTechnologyforTheMasterDegreeofChemicalEngineeringPreparationandApplicationofPloymer-Metal-OrganicFrameworksMaterials

2、byHuaLiSupervisor:ProfessorYongfangYangMay2017摘要金属有机骨架（MOFs）材料是由金属中心和有机配体之间通过配位作用所形成，具有特定孔道和较大的表面积的材料。有机配体的多样性使MOFs结构具有可设计性、孔道尺寸可调节性、孔道表面易功能化等特点，这些特征使MOFs材料在气体分离、吸附，催化，药物释放等领域有广阔的前景。MOFs材料目前已成为材料领域的一个研究前沿与热点。本论文首先以嵌段聚合物自组装结构为模板制备ZIF-8纳米杂化材料，探索了嵌段聚合物自组装结构对

3、纳米杂化材料的催化性能的影响。然后，研究了PVBA聚合物为第二配体的杂化结构及其对亚甲基蓝的吸附性能的影响。本论文主要研究内容如下：(1)以聚对乙烯基苯甲酸-聚苯乙烯（PVBA-b-PS）自组装结构为模板合成ZIF-8首先，通过RAFT聚合制备结构可控的双亲性嵌段共聚物PVBA42-b-PS36和PVBA42-b-PS42。在选择性溶剂中，PVBA42-b-PS36和PVBA42-b-PS42分别自组装形成胶束和囊泡结构。然后以胶束和囊泡为模板在其表面生长ZIF-8纳米晶体。通过傅立叶红外光谱，X射线衍射

4、，热失重，透射电镜，N2吸附-脱附等温线等表征手段，对PVBA-b-PS/ZIF-8的结构进行表征。并研究了胶束和囊泡的存在对PVBA-b-PS/ZIF-8杂化材料催化苯甲醛和丙二腈Knoevenagel反应的影响。由于ZIF-8纳米晶在胶束和囊泡的表面生长，空间受限效应和自组装结构对反应物的局部浓度扩大效应使PVBA-b-PS/ZIF-8杂化材料显示出高的催化效率。(2)PVBA-UiO-66杂化材料的制备及其对亚甲基蓝（MB）的吸附首先，以PVBA和对苯二甲酸为混合配体，制备一系列不同PVBA摩尔含量

5、的PVBA-UiO-66杂化材料。根据傅立叶红外光谱，X射线衍射，热失重，扫描电镜，N2吸附-脱附等温线，Zeta电位等表征手段，对PVBA-UiO-66杂化材料的结构进行表征。由于大分子配体PVBA聚合物的加入在PVBA-UiO-66杂化材料的晶体结构中引入了结构缺陷，随PVBA摩尔含量的增加，未配位羧基数目增加。PVBA-UiO-66杂化材料具有特殊的功能，尤其PVBA(23%)-UiO-66对阳离子染料MB的吸附量高达960mg/g。关键词：金属有机骨架材料，聚合物，自组装，催化，吸附IAbstra

6、ctMetal-organicframeworks(MOFs)aremadebymetalcentersandorganicligandsbycoordinationbond,withdefinedporeandalargersurfacearea.Duetothevarietyoforganicligands,thestructuresofMOFshavedesignability,flexibletenabilityandfunctionalizationofpores.Thesecharacteri

7、sticsallowtheMOFsuseingasseparation,gasadsorption,catalysis,drugdelivery,amongotherapplications.MOFsmaterialshavebecomearesearchfrontierandhotspotsinthefieldofmaterials.Inthispaper,wesynthesisedtheZIF-8hybridnanocrystalsusingself-assembledstructuresofpoly

8、(p-vinylbenzoicacid)-b-polystyrene(PVBA-b-PS)astemplates,andexploredtheircatalyticperformanceontheinfluenceofself-assembledstructuresofblockpolymer.Thesecondsystemresearchedthestructuralofhybridmaterials,whichusedPV