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时间:2019-05-13
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1、湖南大学硕士学位论文直接乙醇燃料电池电催化剂研究姓名:韦小刚申请学位级别:硕士专业:应用化学指导教师:陈金华20080515硕士学位论文摘要直接乙醇燃料电池(DEFC)具有工作温度低、启动快和能量转化效率高等特点,同时燃料资源丰富、价格低廉、来源广泛而且便于携带和运输,有望应用于便携式电子设备、移动电话和电动汽车等方面,对于解决目前能源短缺和环境污染等问题具有重大的意义。但是目前阻碍DEFC商业化发展的主要问题之一是乙醇分子在阳极的反应活性低。目前DEFC的电催化剂主要是贵金属Pt,但其价格昂贵
2、,资源稀少。因此,为了降低燃料电池成本,我们有必要开发用量少、活性高的新型电催化剂。本文从解决DEFC主要技术问题入手,进行了以下几个方面的研究:(1)以溶胶凝胶方法制备了SiO2修饰的碳纳米管(SiO2-CNTs)为载体材料,利用微波辅助加热化学还原方法制备了Pt/SiO2-CNTs纳米催化剂。分别利用扫描电子显微镜和能量散射谱仪对Pt/SiO2-CNTs纳米颗粒的表面形貌和元素组成进行了表征。在酸性介质中,通过循环伏安法研究了Pt/SiO2-CNTs纳米催化剂对乙醇氧化的电催化性能。与商用催
3、化剂PtRu/C(E-TEK)相比,在相同的催化剂载量和实验条件下,Pt/SiO2-CNTs催化剂比PtRu/C(E-TEK)催化剂对乙醇氧化具有更好的催化活性和抗CO中毒能力。(2)通过高温分解乙炔对SiO2进行碳化处理制备了SiO2-C颗粒,并以其为载体制备了Pt/SiO2-C电催化剂。分别利用扫描电子显微镜和能量散射谱仪对SiO2-C颗粒的表面形貌和Pt/SiO2-C电催化剂的元素组成进行了表征。采用循环伏安法研究了Pt/SiO2-C电催化剂对乙醇氧化的电催化活性,通过交流阻抗方法检测了P
4、t/SiO2-C电催化剂的导电性。结果表明,与Pt/SiO2电催化剂相比,Pt/SiO2-C电催化剂具有更好的催化活性和导电性,说明碳化处理后的二氧化硅的导电性得到了改善,从而提高了催化剂的电催化活性。(3)采用强氧化剂高锰酸钾与葡萄糖的反应,制备了MnOx-C复合物,分别利用扫描电子显微镜、能量散射谱仪以及XRD对MnOx-C的表面形貌和元素组成进行了表征。通过循环伏安法研究了MnOx-C复合物在碱性条件下对氧还原反应的电催化活性。结果表明,MnOx-C对氧还原反应具有很好的电催化活性,MnO
5、x-C有望成为高效低成本的碱性燃料电池阴极电催化剂。关键词:直接乙醇燃料电池;二氧化硅;铂;电催化剂;MnOxII直接乙醇燃料电池电催化剂研究AbstractDirectethanolfuelcell(DEFC)possesseslow-temperature,startupquicklyandhighenergytransferefficiency,theabundantsources,cheapprice,thesafetyforthestorageandtransportationoffu
6、el.ThepotentialapplicationofDEFCforportableelectricequipment,mobiletelephoneandelectriccarhasagreatimportanceforsovlingscarcityofenergysourcesandenvironmentalpollution.However,oneofthemostimportantproblemsisthelowelectrochemicalactivityofanodiccataly
7、sts.Inaddition,noblemetalPtwithhighpriceandseldomsourcesisstilltheprimarycatalystsforDEFC.Therefore,inordertoreducethecostoffuelcell,itisnecessaryforustodevelopenovelcatalystswithlowloadingandhighactivity.Inthispaper,severalstudieshasbeendonetosolvet
8、hisprobleminDEFC,themainresultsinthispaperarepresentedasfollows:(1)TheSiO2modifiedcarbonnanotubeswerepreparedthroughsol-gelmethodandusedasthecatalystsupport.ThePt/SiO2-CNTsnanocatalystwassynthesizedbymicrowave-assistedchemicalreductionmethod.Themicro
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