多段微通道负载型钯催化剂上天然气预混催化燃烧的研究

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1、万方数据第26卷第3期V01．26№．3中国稀土学报JOURNALOFTHECHINESERAREEARTHSOCI明n『2008年6月Jun．2008。多段微通道负载型钯催化剂上天然气预混催化燃烧的研究王亮，訾学红，赵卫锋，戴洪兴，何洪’(北京工业大学环境与能源工程学院化学化工系，北京100022)摘要：制备了一系列用钡、镧、铈等氧化物进行改性的Pd，RE0，·7．A1203／堇青石蜂窝催化剂，在自行设计的催化燃烧实验平台上进行了天然气催化燃烧实验。研究了钯含量、催化剂床层数、功率对天然气催化燃烧特性的

2、影响。结果表明，当钯含量为O．5％时催化剂具有最好的催化燃烧性能。在空燃比为12一16范围内，燃烧器尾气中N0，含量低于5×10‘6y，l，，CO，Hc排放低于10×lO‘6y，y。催化剂床层数对催化燃烧的温度峰值以及尾气中NO，含量影响不大，但明显利于降低HC，c0的排放。关键词：天然气；钯；催化燃烧；多段微通道；稀土中图分类号：T051文献标识码：A文章编号：lOoo一4343(2008)03一028l—05近年来，天然气作为一种高效、优质、清洁的能源日益受到人们的关注。目前它主要作为能源使用，天然气

3、传统的燃烧方式主要有扩散燃烧和预混燃烧，两者均为火焰燃烧，最高温度达到1800℃，它们共同的缺点是能量利用率低且生成大量的NO，和cO等污染物，造成大气环境污染。因此天然气高效、低污染燃烧技术的开发成为历史的必然。最近十多年国内外的研究表明[1’2]，天然气催化燃烧是以甲烷为主要成分的低碳烃在催化剂表面的氧化反应，是一种以无焰燃烧为主的燃烧方式。因此，只要合理进行燃气预混、调节空燃比、采用多段微通道燃烧器(Micro．ChannelCom．bustor)、控制催化剂床层的燃料燃烧速率完全可以实现天然气的低

4、排放燃烧，因此开展天然气催化燃烧技术研究有着极其重要的意义。众多的研究表明[3'4]，催化燃烧技术的主要问题是催化燃烧器的设计和高活性、高稳定性的催化剂的开发，后者是催化燃烧的核心问题。负载型贵金属催化剂在催化燃烧过程中有着比较好的活性，通常用比表面较大的7，Al：O，作为载体，贵金属为催化剂活性组分，其中PdO表现出了最好的甲烷催化燃烧性能[5“]。CeO：具有良好的氧化还原能力，它可以促进Pd(PdO的反应循环，提高PdO催化剂在甲烷燃烧反应中的活性[7]。目前，我国在催化燃烧方面也进行了初步的研究[

5、8卅1J，并取得了一定的成果。但是，在如何控制天然气催化燃烧的边界条件，实现天然气的稳定催化燃烧，还需要进行深入的研究。为了研究边界条件对天然气催化燃烧效果的影响，本文制备了以蜂窝状堇青石为载体的Pd基负载型催化剂，设计了功率在0．12kw可调的催化燃烧器，在该燃烧器上进行了多段微通道稳定的催化燃烧实验，考察了空燃比、贵金属含量和功率等燃烧边界条件对天然气催化燃烧效率和排放的影响，研究了多段微通道催化燃烧的特性以及燃烧炉内温度的轴向和径向分布。1实验1．1催化剂的制备所用催化剂为Pd／RE，O，·7一Al

6、：03／堇青石蜂窝催化剂(RE=La，ce)。首先用一定量的Ba(N03)2，L丑(N03)3和ce(N03)3溶液浸渍7．Al：03，对其进行稳定化处理，然后将稳定化的7．Al：O，涂敷到预处理过的堇青石蜂窝载体(400c耐，直径100mm，长度20mm)上，用浸渍法将Pd负载到涂覆有稳定化y—Al：O，水洗层的堇青石蜂窝载体上，样品经80℃烘干4h，550℃灼烧4h。收稿日期：2007一04—30；修订日期：2007一lO一25基金项目：北京市自然科学基金重点项目(3061001)；北京市属市管高等学

7、校学术创新团队项目作者简介：王亮(1982一)，男，山东青岛人，硕士研究生；研究方向：工业催化*通讯联系人(E一叫Iil：heh∞g@bjut．幽．∞)万方数据282中国稀土学报26卷1．2催化燃烧实验平台催化燃烧实验平台主要由供气系统、测温系统、催化燃烧器以及尾气检测系统所组成。其结构如图1所示，供气系统由天然气瓶、二级减压阀、稳压阀、漩涡风机、质量流量计、涡轮流量计、流量显示仪和球型阀组成，用于天然气及空气的流量控制；测温系统由6支B型热电偶和测温仪组成，热电偶测量精度为±1℃；尾气检测系统的检测器为

8、一台尾气分析仪(DiG鹪4000，AVL公司)，精度为1×10“y／y，用于检测催化燃烧室中排放的尾气的浓度；催化燃烧器由预混室、催化燃烧室和蜂窝催化剂组成。热电偶沿燃烧室轴向等距安装以测量催化燃烧室的轴向温度分布。天然气经减压阀、稳压阀、质量流量计进入预混室与来自漩涡风机的空气混合，空气流量由涡轮流量计检测，混合后的燃气进入催化燃烧室。2结果与讨论≈tk2．1空燃比对天然气催化燃烧特性的影响图2给出了双层1％Pd／RE，O，