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时间:2019-05-12
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1、甲醇氧化两步法合成DMC的工艺研究及设计学位论文完成指导教师答辩委员会成员谨以此论文献给所有关心我的老师和同学们以及默默支持我的家人和朋友——刘倩独创声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。据我所知,除了文中特别加以标注和致谢的地方外,论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果,也不包含未获得——(逵;如没直其他盂要挂别岜晤的:奎拦互窒2或其他教育机构的学位或证书使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名:参3谣签字日期:列工年『工月17日学位论文版权使用授
2、权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定,有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘,允许论文被查阅和借阅。本人授权学校可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。同时授权中国科学技术信息研究所将本学位论文收录到《中国学位论文全文数据库》,并通过网络向社会公众提供信息服务。(保密的学位论文在解密后适用本授权书)学位论文作者签名:矗编一字:函啪签字It期:>口12-年肛月f7日签字日期:弦,2年阻月17日甲醇氧化两步法合成DM0的工艺研究及设计摘要碳酸二甲酯(Dimethy
3、lCarbonate)作为一种应用领域广泛且具有发展前景的新型“绿色”化工原料,已经成为当今国内外学者研究的热点问题。甲醇氧化羰基化法制备工艺相较于传统生产工艺避免了使用剧毒的光气,符合可持续发展化学,是各国着重开发的工艺路线。本论文是以甲醇液相氧化羰基化一步合成碳酸二甲酯的氯化亚铜催化机理为依据,通过实验研究探索甲醇、氧气和一氧化碳两步制备碳酸二甲酯的新生产方法,以及最佳生产条件,以求提高甲醇转化率和碳酸二甲酯选择性,同时根据实验结果设计了工业生产流程。论文的主要内容、采用的方法和取得的主要结论包括以下几个方面:(1)氯化亚铜、甲醇和氧气在较温和条件下反应进行
4、第一步甲醇氧化反应,对反应结束后的固体产物进行红外表征,分析发现产物谱图在氯化亚铜特征吸收峰区域内基本没有吸收峰,结构明显不同于原料CuCl,结合红外特征吸收峰分析可以认为该固体产物是甲氧基氯化铜,这与莫婉玲等人的研究结果一致。在第一步反应基础之上进行第二步还原反应,同样对固体产物进行红外光谱分析,发现产物结构与氯化亚铜结构相差不大,说明固体产物又被还原成了CuCI。气相色谱分析两步反应后的液体,反应液的GC谱图中有与纯碳酸二甲酯停留时间基本一致的峰出现,说明甲醇经过两步反应之后能够生成碳酸二甲酯。再依据内标法标准曲线计算得出反应甲醇转化率约为25.7%,碳酸二
5、甲酯的选择性达到95%。(2)对第一步反应分别考察反应温度、反应时问以及原料配比因素对反应的影响。结果显示,在其他条件不变情况下,氯化亚铜的转化率随着反应温度的升高先增后减,存在着一个最适宜的反应温度;另外,氯化亚铜的转化率随着氯化i哐铜与甲醇的用量比的减小而增人:反应进行2小时以后,转化率变化不明显。实验表明较优的反应条件是氯化亚铜质量浓度是0.049·mL~,反应温度55℃,反应时间2小时。(3)对第二步反应分别考察了反应温度、压力、时问对反应的影响。在其他条件不变情况的下,碳酸二甲酯选择性和甲醇转化率随着温度fFJ于f‘高先增后减;另外,眍力越高碳酸二甲酯
6、选择性越高,但甲醇转化率则随着压力的升高先增后减,存在着一个最适宜的反应压力;反应进行1小时以后,碳酸二甲酯选择性和甲醇转化率变化均不明显。这与文献中关于高压低温促进第二步还原反应的结论相一致。通过实验表明较优的第二步反应条件是反应温度120。C,反应压力1.8MPa,反应时间1小时。(4)结合实验结果设计了两种甲醇氧化两步法生产DMC工艺流程,包括问歇工艺生产和连续工艺生产,使用AspenPlus软件给出了对年产10万吨DMC的间歇工艺生产流程进行了工艺模拟,着重包括反应工段和产品精制工段,最终得到质量分率99.6%的碳酸二甲酯产品。依据模拟结果以及物料衡算给
7、出了问歇反应器的设计,选择6台qb3.6×5.5m带搅拌器的间歇釜式反应器较为合理。关键词:碳酸二甲酯:氧化羰基化;间歇反应器;两步法StudyanddesignofsynthesisofDimethylCarbonatebytwo-stepmethanoloxycarbonylationAbstractDimethylCarbonateisawidelyutilizationChemistryrawmaterial.Asanewgreenchemistryrawmaterial,manydomesticandforeignresearcherspaymorea
8、ttentiononit
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