碲化铋基热电发电器件的研究

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1、密级：中国科学院大学UniversityofChineseAcademyofSciences博士学位论文二0一三年五月．StudyontheBismuthTelluride-BasedThermoelectric．．PowerGenerationDeviceByLiFeiADissertationSubmittedtoUniversityofChineseAcademyofSciencesInpartialfulfillmentoftherequirementForthedegreeofDoctorofEngineeringShanghaiInstitu

2、teofCeramics，ChineseAcademyofScienceMay2013中国科学院上海硅酸盐研究所学位论文独创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者虢痧牛日期：沙t醇乙月箩日，中国科学院上海硅酸盐研究所学位论文版权使用授权书本学位论文作者同意中国科学院上海硅酸盐研究所保留并向国家有关部门和

3、机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权中国科学院上海硅酸盐研究所可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于：口保密，在——年解密后适用本授权书。∥不保密。学位论文作者签名：甚粒／J指导教师签名：日期：b哆年易月多日日期：加声事L厂日弘肘叭．多致谢本论文的顺利完成是与导师陈立东研究员的言传身教分不开的。五年来，陈老师在学业上给了我悉心的指导，在此谨向导师陈立东研究员致以诚挚的感谢!特别感谢黄向阳老师在实验和文章写作过程中给予的悉心指导!感谢江莞老师在学

4、习和生活中给予的关心和指导!感谢柏胜强老师，吴汀，唐云山，廖锦城，夏绪贵，顾明师兄在器件制备与测试过程中给予的帮助和指导!感谢史迅老师，李小亚老师，王连军老师，吴洁华老师，周燕飞老师，姚琴老师，王群老师，陈喜红老师，季师傅在实验中给予的指导和帮助!特别需要感谢的各位师兄师姐，熊震师兄，丁娟师姐，史啸亚师兄，孙正亮师兄，仇鹏飞师兄，刘睿恒师兄和刘锦峰师兄，你们给与了我非常多的帮助和指导。其他帮助过我的同学还有：鲁红亮，周丽娜，宋君强，任督迪、张天松，王超，李桂，占湘湘，薛廷峰，刘磊峰，范宇驰，钟洪彬，董洪亮，范静，陈吉垄，龚云，刘灰礼，邱玉婷，吴立华，何颖

5、，姚铮，李宇龙，宗鹏安，杨小燕，王黎明，万舜，郝峰，陈念，糜文龙，吕艳红，樊毅，朱燕华!感谢研究生部邵慧娟老师，周智为老师，赵雪盈老师，陆心红老师，陆彩飞老师在这几年中对我的关怀和照顾!感谢SICCAS．08级的全体同学，特别是两位室友刘海涛和林天全同学陪我度过了这一段难忘而美好的岁月!感谢父母这二十多年来的养育之恩以及对我无条件的支持，你们是我前进的坚强后盾。摘要碲化铋基热电发电器件的研究李菲(材料物理与化学)指导教师：陈立东研究员近年来，伴随工业全球化出现的环境恶化和能源危机，人们对热电转换材料在废热回收方面的前景给予了越来越多的关注。碲化铋基合金是

6、目前室温附近性能最佳的热电转换材料，经过多年的研究，P型碲化铋基热电材料的ZT值已经达到了1．4左右，而11型材料的ZT值一直在1．0左右徘徊，这极大地限制了碲化铋基热电器件应用化的发展。此外，碲化铋基热电材料由于ze0)．ze0)之间以较弱的范德华力结合容易沿垂直于C轴的(001)面尤其是相邻的Te原子层发生解理从而使其机械强度非常低。碲化铋基热电材料的低力学性能必将影响碲化铋基热电材料的可an-r-性和元器件的使用可靠性，也必将限制其作为热电发电器件的应用范围，尤其是作为震动环境中使用的汽车尾气发电器的核心部件。碲化铋基热电器件可以用在热电发电和热电

7、制冷两个方面，其热电制冷器件已经在工业上得到了广泛的应用，如汽车空调座椅、环保型冰箱等。然而国内在热电发电器件方面的研究起步相对较晚，碲化铋基发电器件的制备受限于高温端的连接技术而进展缓慢。本论文针对以上问题，开展了以下五个方面的研究工作：(1)利用纳米复合技术在n型Bi2Seo-3Te2．7材料中引入丫．A1203纳米粒子，并结合SPS烧结技术制得了高性能的纳米复合块体材料。结果发现，当引入1．0％体积分数的1，一A1203纳米粒子时，n型碲化铋基复合材料最佳热电优值在475K为0．99，与基体材料相比提高了约35％，且在整个测量温区300．500K范

8、围内复合材料的平均热电优值由0．65提高到了0．91。(2)系统研究了碲化铋基热