以夹心型杂多酸为基本构筑单元的化合物合成及性能研究

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1、丛去!坠型苤垒酸羞基奎构筑望丞的丝盒塑金盛厘熊自＆婴究论文评阅人1评阅人2评阅人3评阅人4评阅人5答辩委员会主席：委员l委员2委员3委员4委员5⑧论文作者签名指导教师签名趑：燃王正宝毯垦挂邱化玉至垂垂盏建国挞蝰昱篮焦答辩日期：2Q12生2旦垫目

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3、IIIIIIi111111111111111MillllllIY2374425浙江大学研究生学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写

4、过的研究成果，也不包含为获得逝鎏盘堂或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名：秋签字日期：如，z年≯月刁日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解逝姿盘鲎有权保留并向国家有关部门或机构送交本论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权逝鎏基鲎可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索和传播，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。(保密的学位论文在解密后适用本授权书)

5、学位论文作者签名：楸签字日期：加l2年2月7日导师签名：兰稚舡导师签名：未1专斯签字日期：锄)1，年2，月知识产权保护声明本人郑重声明：我所提交答辩的学位论文，是本人在导师指导下完成的成果，该成果属于浙江大学化学系，受国家知识产权法保护。在学期间与毕业后以任何形式公开发表论文或申请专利，均由导师作为通讯人，未经导师书面许可，本人不得以任何方式，以任何其它单位作全部和局部署名公布学位论文成果。本人完全意识到本申明的法律责任由本人承担。学位论文作者躲触签字瞧加·1年≥月矽日致谢本论文是在吴传德老师悉

6、心指导下完成的。在师生相处的两年多时间里，吴老师严谨的科研态度、渊博的知识以及对科学孜孜不倦的追求深深的让我折服。吴老师对自己的要求远比对我们的要求要严格，他以身作则，不时的来实验室为我们解答疑问，并对我们的试验情况给予指导，使我们在完成科研任务的同时体会到了科研乐趣，这使我获益匪浅。不仅在学习上，在生活上老师对我也给予很大的关怀，从平时安全方面的叮嘱到学生自身未来的发展，吴老师都给予了我很大的支持和帮助。在遇到挫折，感到沮丧和气馁的时候，吴老师总是用自己的经历以及自己的人生感悟来鼓励我，所有的

7、这些知识将使我受益终生。在此，我谨向吴老师表达我最诚挚的谢意和最衷心的祝福!同时，我也非常的感谢实验室的所有成员，施连旭、孔国强、邹超、解明华师兄、杨秀丽师姐、赵文锋师弟和欧沙师妹以及张显巍同学，平时的点滴关怀和帮助，我将永记心中。感谢的我的父母在我求学期间给予巨大的精神支持和物质资助；感谢我的朋友和同学对我的勉励和帮助；感谢母校浙江大学为我提供的良好的科研平台!在此，对答辩委员会的各位老师在百忙中悉心审阅我的论文也一并表示最衷心的感谢和最诚挚的祝福!学生：胥旋2011年12月于浙江大学摘要多酸

8、(即聚金属氧酸盐或金属．氧簇)以其奇特的结构、优良的化学特性而被作为一种良好的无机分子基构筑块，被广泛地应用到有机．无机杂化材料的合成中。该类杂化材料结合了多酸构筑块的优良特性，同时还具有独特的拓扑结构，在催化、光、电、磁等领域被广泛应用。特别是含有稀土的多酸化合物具有独特的分子结构，在催化、医药及功能材料等领域具有较广阔的应用前景。本文主要以夹心型聚金属氧酸盐为基本构筑单元，通过过渡金属离子、稀土离子以及有机配体对其进行修饰或者桥连，合成了一系列多酸基化合物，并且进一步系统研究了这些化合物的晶

9、体结构和性质。我们利用well—Dawson型夹心结构构筑单元[M4(H20)2(P2W15068)2】疗合成的十三个化合物，分别如下：(一)基于多酸单元、两种有机含氮类桥连配体以及过渡金属离子共同构筑5个有机．无机杂化材料。此外，还得到了一个由过渡金属直接连接多酸单元的二维聚合物。通过红外(IR)、热失重(TG)、X．射线粉末衍射(PXRD)、循环伏安(CV)等手段对化合物进行了表征。(二)基于Dawson夹心结构的多酸单元表面具有相对较多的端氧和桥氧原子以及稀土元素由于d、f层缺电子而具有较

10、强的亲氧性、极易和多酸单元配位合成了七个异质同晶的杂多酸．稀土配合物，并对其性质进行相应测试。我们分别研究了两个已知化合物在苯乙烯氧化、乙酰丙酮选择性催化氧化及亚甲基蓝降解中的应用，并对反应产物进行了表征，探讨了可能的反应机理等。关键词：有机．无机杂化材料，夹心型杂多酸，催化活性，稀土离子AbstractPolyoxometalates(POMs)areasubclassofmetaloxidesthatrepresentarangeofmolecularclusters、析t11unmatch