沸石分子筛离子交换及其对HC化合物的吸附性能研究

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1、分类号：0647．3题目I夕z』单位代码：学号：密级：；jq10005S200605004公开北京工业大学硕士学位论文英文并列题目—IonE—xchangeModificationandHydrocarbonAdsorption．PerformanceofZeolites论文报告提交日期：2Q!Q生主旦授予单位名称和地址：jE塞王些太堂jE塞直塑豳匡垩丕固!QQ墨t1．·一，本人声明所呈交的论文主羔器冀兰，三：：进行的研究工铿型㈣本人声明所呈交的论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得日习斫’关于论文使用授权的说明本人完全了解北京工业大学有关保留、使用

2、学位论文的规定，即：学校有权保留送交论文的复印件，允许论文被查阅和借阅；学校可以公布论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。(保密的论文在解密后应遵守此规定)签名：酉丝茏导师签名：日期：垫!翌：鱼Ij●摘要车辆污染物主要包括一氧化碳、碳氢化合物和氮氧化物等，随着人们环保和健康意识的提高，国家逐步制定了越来越严格的车辆污染物排放标准，未来的低排、减排标准尤其要求汽车在冷启动过程中的CH排放必须达标。目前，解决方法之一是使用CH吸附材料将冷启动时排放的HC化合物暂时储存起来，当温度升高到三效催化剂的工作温度时，再将其释放出来。沸石分子筛

3、以其高温热稳定性、吸附容量高等性能成为吸附分离首选吸附剂之一。因此，研究沸石分子筛对CH化合物的吸附性能对CH捕获器的设计具有重要的意义。本课题主要通过考察各种沸石吸附剂对C3H8吸附的穿透曲线和程序升温脱附曲线，研究了这些沸石分子筛对C3H8气体的吸附性能。通过金属离子交换改性改变13X型沸石分子筛的微观结构和吸附性能。重点研究了K+、A，、Ba2+、Ce3+、Li+、Mn2+对13X型沸石分子筛离子交换后的晶体结构变化及它们对C3H8的吸附性能的影响；以及交换溶液浓度、交换时间、焙烧温度、双金属离子交换等对离子交换度及13X沸石分子筛对c3H8的吸附性

4、能的影响。1．各种沸石分子筛对C3H8气体的吸附性能对比通过对SAPO．5、SAPO．34、MCM．41、13X、5A、ZSM．5沸石吸附剂丙烷吸附穿透曲线的考察可知：SAPO．5低硅铝比的样品在吸附强度和吸附容量上都优于高硅铝比的样品；SAPO．34在吸附强度和吸附容量上高硅铝比的样品优于低硅铝比的样品；5A的延迟时间要长于4A和3A，并且它的吸附容量高于4A和3A；在ZSM．5分子筛中ZSM．5．4的延迟时间最长；MCM。41吸附性能接近于SAPO．34；13X与南开5A的吸附量相当；总之，SAPO．5、SAPO．34、MCM．41的吸附量很小，13X

5、和5A是对C3H8吸附材料的首选。由沸石吸附剂对C3H8的TPD可知：各种类型样品中对丙烷分子的吸附量最大的是：ZSM．5．3，南开5A，13x；在丙烷在各种材料的脱附温度看，13X和5A比较高(4300C)。经银、钡离子交换的5A分子筛跟未改性的5A相比较，低温下的弱脱附峰变小，高温下的强脱附峰变大。因此银、钡离子交换的5A分子筛比未改性的5A具有更高的脱附温度。经银离子交换的13X，5A沸石分子筛的TPD实验表明：离子交换改性能提高它们的C3H8的脱附温度或吸附容量。2．考察13X分子筛离子交换改性对吸附性能的影响从离子交换改性后13X分子筛XRD谱图

6、可知：衍射峰的数目和强度都变化不大。未影响骨架结构，只是改变沸石分子筛局部孔道。北京T业大学理学帧十论文钾、银离子改性的13X分子筛的C3H8．TPD跟13X的C3H8．TPD很相似，有低温下的弱脱附峰和高温下的强脱附峰，但K．13X的吸附容量有所降低。锰离子改性的13X分子筛总吸附容量变小。铈、锂、钡离子改性的13X在低温下的弱脱附峰变小，高温强脱附峰变大。它们的开始脱附的温度达到300。C，高于三效催化剂的启燃温度2250C。银离子改性的13X分子筛中随着银离子交换浓度的增加，高温下的强脱附峰基本不变，而低温下的弱脱附峰却逐渐增大，致使沸石分子筛总吸附

7、容量也增大。分析表明：银离子交换可能只发生在13X分子筛的表面，且随表面银的增加，银可以成为C3H8的活性吸附位。铈离子改性的13X分子筛随着铈离子交换浓度的增加，离子交换度增加(76．60％)，高温脱附量也增加。因此Ce离子交换能增加13X沸石分子筛对丙烷的脱附温度。钡离子交换度高的13X分子筛比未改性的13X分子筛有较大的峰值和面积，也大于Ag．13X的峰值(1．1)和面积。高离子交换度的Ba．13X沸石分子筛，不仅使13X沸石分子筛总吸附容量增加，而且在570。C有更高的脱附峰。因此Ba离子交换对增加13X沸石分子筛对丙烷的吸附性能效果显著。随着离子

8、的交换时间的增加，样品的离子交换度增加，脱附量也增加。随着焙烧温度