量子点荧光探针的制备及其在化学生物分析中的应用研究

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1、湖南大学博士学位论文量子点荧光探针的制备及其在化学生物分析中的应用研究姓名：李朝辉申请学位级别：博士专业：分析化学指导教师：王柯敏;谭蔚泓20061201量子点荧光探针的制备及其在化学生物分析中的应用研究水平上对多药耐药蛋白P-gp的表达进行了表征。研究结果表明，药物诱导之前，舌癌细胞的P-gp表达量较低，经过平阳霉素处理以后，其表达量明显升高。与传统采用的荧光标记技术相比，该方法显示出了良好的抗光漂白性能，可作为一种准确高效的识别手段，应用到细胞及亚细胞水平上的纳米表征这一前沿性研究领域。四、制备了光稳定性更加优良的硅壳型CdTe量子点，并将其应用于肝实质细胞的识别。基于油包水（W/O）反

2、相微乳液体系，以上述水溶性CdTe量子点作为内核材料，采用硅烷化试剂在油包水形成的微囊中同步水解的方法，在温和的实验条件下，将多个量子点包被到同一硅壳中，从而制备了硅壳型量子点荧光纳米颗粒。研究结果表明，所得颗粒具有更加优良的光稳定性，连续照射2000s以后，荧光强度仅下降了3.54%。此外，该颗粒大小均一，分散性好，并根据实验需要同步带上了氨基、磷酸基等化学基团，进而把对哺乳动物肝实质细胞有特异性识别作用的乳糖酸修饰到颗粒表面，实现了对肝实质细胞的识别。五、制备了一种发蓝色荧光的半导体纳米晶体，促进了短波长发光纳米材料的相关研究进展。对量子点进行硅壳包被能够进一步提高其光稳定性，但美中不足

3、的是，不管是对单个量子点进行包壳，还是采用微乳液的方法将多个量子点包被到同一硅壳中，都要经过量子点的制备、硅烷化处理等多个相互独立的环节。为了简化操作步骤，本论文提出了以3-(巯基丙基)三甲氧基硅烷（MPS）为稳定剂，基于自组装的原理，直接制备硅壳型CdTe量子点的实验设想。然而，实验中发现，采用该路线并没有得到硅壳型CdTe量子点，却生成了一种性能优良的蓝色发光半导体纳米晶体，为蓝色发光材料的制备开辟了一条新的途径。因此，瞄准短波长发光纳米材料这一前沿研究领域，对所得产物进行了荧光光谱、荧光成像、透射电子显微镜（TEM）、高倍透射电子显微镜（HRTEM）、选区电子衍射花样等系列表征。研究结

4、果表明，所制备的纳米晶体呈比较规则的棒状，分散性好，具有优良的光谱性能，且光稳定性好，最大发射波长在410nm左右，表现出较强的蓝色荧光，是一种新型的蓝色发光半导体纳米材料。六、以价格低廉的工业用导热油为溶剂，成功合成了性能优良的脂溶性CdSe量子点。针对脂溶性量子点制备过程中所用溶剂成本较高这一缺陷，本论文采用高温胶体化学合成方法，以价格低廉的工业用导热油DowthermRP为溶剂，直接制备了脂溶性CdSe量子点。荧光光谱、吸收光谱、透射电子显微镜（TEM）成像、高倍透射电子显微镜（HRTEM）成像等测定结果表明，所合成的量子点大小均一，单分散性好，具有极其优良的光学性能，吸收光谱宽且连续

5、，荧光发射光谱窄而III博士学位论文对称，没有红色拖尾现象，半峰宽（FullWidthatHalfMaximum,FWHM）均在26~30nm之间，且光稳定性强，连续照射3600s以后，其荧光强度几乎没有变化。该方法为脂溶性CdSe量子点的低成本合成提供了可能，并有望应用于其他类型脂溶性量子点的制备研究。关键词：纳米晶体；量子点；离子测定；蛋白质测定；细胞成像；纳米棒IV量子点荧光探针的制备及其在化学生物分析中的应用研究AbstractComparedwithconventionalorganicfluorescentdyes,quantumdotshavealotofuniqueoptic

6、alproperties,whichmakethemappealingasanewclassoffluorescentprobes.Inrecentyears,quantumdotshavegainedincreasingattentionandplayedimportantrolesinthefieldsofbiochemistry,cellbiologyandmolecularbiology,etc.Aimingatthisimportantresearchdirection,thedevelopmentofquantumdotswassummarized,andthenthefollo

7、wingseveralworkshavemainlyperformedbytakingquantumdotspreparation,quantumdotscharacterizationandquantumdotsapplicationsinchemicalandbiologicalanalysisasthelineofthisdissertation.1.Water-solubleCdTequantumdo