基于纳米金信号放大的手性氨基酸压电传感研究

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1、基于纳米金信号放大的手性氨基酸压电传感研究重庆大学硕士学位论文（学术学位）学生姓名：朱琳指导教师：莫志宏教授专业：化学学科门类：理学重庆大学化学化工学院二O一四年五月PiezoelectricSensingofChiralAminoAcidsbasedonSignalAmplificationbyGoldNanoparticlesAThesisSubmittedtoChongqingUniversityinPartialFulfillmentoftheRequirementfortheMaster’sDegreeofScienceBy

2、ZhuLinSupervisedbyProf.MoZhihongSpecialty:ChemistryCollegeofChemistry&ChemicalEngineeringofChongqingUniversity,Chongqing,ChinaMay,2014中文摘要摘要分子识别是自然界一切生命现象的共同基础。其中，手性识别是一种特殊的分子识别，它不仅是生物体内分子识别的基本模式，也是生物和化学领域中研究的热点。对于手性识别有更充分的认识和了解，不仅可以帮助我们了解许多重要的生命过程，手性药物和生物酶的作用机理，而且对于不对称

3、合成、对映体的拆分和检测、新药研发等均具有十分重要的科学意义和实际应用价值。随着现代科技的发展，对手性化合物的分析技术也不断发展，其中手性识别的压电传感分析是一种把高灵敏的压电质量传感与手性主客体之间的识别反应结合在一起的新型手性识别检测方法，具有检测速度快、灵敏度高、操作简单和可以进行实时监测等特点。本文主要构建了压电手性识别传感器的液相装置，以环糊精自组装膜为压电传感器上的手性选择性膜，针对半胱氨酸手性识别的新方法进行了研究。在此基础上采用纳米金作为待区分物的质量信号放大器来提高待测对映体的手性传感信号的强度，进一步提高检测灵敏度

4、和手性区分效果。利用纳米金标记的传感信号放大法在定性区分半胱氨酸对映体和定量对映体纯度等方面进行了一系列研究工作，取得了比较有意义的研究成果。主要内容为：第一，我们构建了基于环糊精功能膜的液相QCM手性传感器装置。该装置具有很好的气液相稳定性，能即时在线监测液相中的手性识别过程。采用自组装的方法，将单-6-巯基-β-环糊精作为手性选择性薄膜固定在电极上。利用原位QCM测试对形成的自组装单层膜的修饰情况进行表征和验证，研究表明巯基β-环糊精单层成功地修饰到金电极表面，并推断出巯基β-环糊精在电极表面是以六方密堆积的形式排列的。此外，探讨

5、了pH值对环糊精修饰量的影响，在pH值为10时，-112修饰量达到最大值，表面密度达到8.06×10mol/cm。SAM的制备过程的重现性良好。本章构建了一个重现性好、灵敏度高的手性识别压电传感平台。第二，介绍了一种利用QCM手段结合纳米材料研究传感表面的手性识别过程的方法。利用该方法，主要进行了以环糊精自组装膜为压电传感器上手性选择性膜的半胱氨酸对映选择性识别研究。结果发现，环糊精在电极上直接检测像氨基酸这样的小分子灵敏度不高，信号强度弱，手性识别因子也不高。根据纳米金颗粒自身重量可以增加传感表面质量的基本原理，我们改进了手性识别传

6、感方法。据此，我们制备了纳米金标记的半胱氨酸分子，这样就可以使氨基酸分子―变大‖，然后再和传感表面的环糊精作用，有效增加了氨基酸分子的质量传感信号强度。纳米金的引入对于提高传感信号、检测灵敏度以及改善手性区分效果都有明显作用。I重庆大学硕士学位论文最后将该信号放大的传感方法应用于实际样品的对映体纯度测试。该方法测试半胱氨酸对映体纯度具有较高的测量准确度，且其他对映异构体的存在对于半胱氨酸的纯度检测没有影响。这个基于纳米金（GNPs）信号放大的QCM传感器系统可以用来高效地识别和区分L-和D-半胱氨酸，能快速、即时、原位测定对映体的纯度

7、情况。优点是使对映体纯度测试的灵敏度提高，检测限降低，并减少检测所需的样品量，还可使仪器本身带来的系统误差的影响减小，提高测试准确度。论文最后讨论了GNPs标记信号放大的压电传感方法在手性识别分析检测中存在的问题，并展望了压电传感器与纳米技术结合应用于手性识别领域的前景。关键词：手性识别，β-环糊精，信号放大，金纳米颗粒，石英晶体微天平II英文摘要ABSTRACTMolecularrecognitionisthecommonbasisofthebio-systemofnature.Chiralrecognition,animporta

8、ntandspecialrecognition,isthebasicmodelofmolecularrecognitioninthebio-systemandoneoftheimportantfieldsofchemis