ABC型双亲性嵌段共聚物的合成及其应用

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1、SynthesisofamphiphilicblockcopolymersandtheapplicationsontheblockcopolymersYueleiRuanSubmittedinPartialFulfillmentoftheRequirementsfortheDegreeofMasterofScienceDissertationSupervisor：AssociateProfessorJiaYaoDepartmentofChemistry,ZhejiangUniversityHangzhou,El乙ChinaJan．2012IIIIIIIIlUIIlUlIlUIIIIlY2374

2、330浙江大学研究生学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得浙江大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名：伽也f签字日期：∥p年弓月J17曰学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解逝塑太堂有权保留并向国家有关部门或机构送交本论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权逝堑太堂可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索和传播，可以采

3、用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。(保密的学位论文在解密后适用本授权书)学位论文作者签名：7千乙ff匆签字日期：_l研晦弓月7日刷磁辄d1勺签-W-lit11∥协年3月7日摘要双亲性嵌段共聚物(amphiphilicblockcopolymers)引起了材料科学、药学、生物化学和聚合物科学等领域学者的极大兴趣和广泛的研究，对双亲性嵌段共聚物的研究已成为当前一个十分活跃的领域。它展现出的许多令人瞩目的特性：表面活性，自身形成聚集体等，将会更加广泛地被应用到医学、工程等领域。在本文中，报道了一种新型的兼具pH和温度敏感的双亲性嵌段共聚物：聚乙二醇．聚甲基丙烯酸Ⅳ，Ⅳ-二甲氨基乙酯．聚

4、己内酯(PEG．PDMA．PCL)的制备；并利用SLS、DLS和1H．NMR工具对该嵌段共聚物的水溶液性质进行研究；在此研究结果的基础上，初步研究了这种嵌段聚合物在仿生矿化中的作用机理；然后重点研究了这种环境敏感性的嵌段化合物在载药中的应用。以萘钾诱发单羟基端基的聚乙二醇(PEG，Mn=1900)形成大分子引发剂，引发阴离子聚合反应，通过顺序加料法制备了PEG—PDMA-PCL。合成的嵌段共聚物用氢核磁共振光谱(1H-NMR)对其化学结构进行表征，而聚合物的分子量分布采用凝胶色谱(GPC)测定。采用动态光散射(DLS)、静态光散射(SLS)及氢核磁共振光谱(1H-N凇)系统研究了PEG-PDM

5、A-PCL及PDMA-PCL双亲性嵌段共聚物体系的水溶液中温度及pH值对其自组装行为的影响。通过研究，我们发现在pH值和温度改变时，三嵌段聚合物形成的胶束在水溶液中能保持一级聚合结构。从LLS、NMR及TEM测试结果中，我们还发现含PDMA的三嵌段胶束在水溶液中表现出温度及pH的敏感性胶束行为，这使得该类双亲性嵌段共聚物有了较强的可设计性。这使得它们不仅能成为仿生矿化的潜在结构模版，而且也会是一种潜在的pH可控的药物载体。我们用抗癌药物阿毒素(DOX)作为型药物来研究这个嵌段共聚物在药物控释中的潜在应用价值。结果表明，PCL嵌段在药物的支载上起到了重要作用；而通过调节pH，PDMA嵌段则起着控

6、制药物释放的作用；而PEG嵌段则增加了该嵌段聚合物的生物相容性。细胞毒性实验表明，载DOX的PEG-PDMA．PCL胶束具有药物活性，能够有效抑制癌细胞SKOV-3细胞的生长。以上实验说明，这种新型的刺激响应的嵌段聚合物是一种很好的疏水性药物的载体。关键词：双亲性嵌段共聚物，聚乙二醇．聚甲基丙烯酸Ⅳ，Ⅳ-二甲氨基乙酯．聚己内酯(PEG．PDMA-PCL)，仿生矿化，药物控释AbstractIntherapidlydevelopingfieldofbiormterials，pharmaceutical,biochemistryandpolymerscience，amphiphilicbbckco

7、polymershaveexhibitedvariousinterestingpropertiessuchassurfaceactivity，aggregateformationandSOon,whichhavermdethemaspotentialcandidatesinadvancedmaterialsforrmtionandengineeringapplications．Anoveltype