试析异构烷烃与烯烃烷基化反应杂多酸催化剂的研究

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1、北京化工大学硕士学位论文异构烷烃与烯烃烷基化反应杂多酸催化剂的研究姓名:胡雪生申请学位级别:硕士专业:化学工程指导教师:陈标华;李成岳2001.5.16北京化工大学硕士学位论文异构烷烃与烯烃烷基化反应杂多酸催化剂的研究摘要一瞬构烷烃与烯烃的烷基化反应是石油化工中重要的工艺过程,生成的烷基化汽油由饱和烷烃组成,具有高辛烷值,是新配方汽油的理想组分。目前工业中仍采用硫酸法和氢氟酸法,都存在腐蚀生产设备和污染环境的问题。大量的研究致力于开发固体酸催化剂以取代烷基化工艺中的液体酸催化剂,并取得了一定进展。厂本文主要研究内容包括:采用水热合成法制备了中孔分子筛M

2、CM一41,同晶取代法引入了Al,分子筛仍然保持良好的结构;考察了不同合成条件对分子筛制备的影响,其中硅源、PH值、焙烧方式对分子筛结构的形成起至关重要的作用;采用浸渍法在MCM-41上负载了磷钨酸和硅钨酸,运用热分析、XRD、FT。IR等分析技术对催化剂进行了表征,确定了两种酸的分散阈值都为40%,负载的杂多酸保持其特有的Keggin结构,催化剂孔道结构保持良好;HPAFMCM一4l催化剂酸性的测量发现在HPA分散阈值附近催化剂有最大酸性,处理温度影响催化剂的酸性;研究了HPA/MCM。41上异丁烷/丁烯烷基化反应规律,考察了超临界条件对催化剂寿命和

3、选择性的影响;应用原位红外技术研究了烷基化反应过程,探讨了催化剂选择性不好和失活太快的本质原因,为烷基化固体酸催化剂的进一步开发提供一定的实验和理论依据。关键词:中孔分子筛MCM.41,杂多酸,异丁烷/丁烯,烷基化,超临界态,原位红外灭l———~—————————~————————————————————————————————————————————————————————————一北京化工大学硕士学位论文lSoBUTANE/BUTENEALKYLATIoNONHPA/MCM.4lCATALYSTAbstractThealkylationofisob

4、utanewithbuteneproducesagasolinewithahighoctanenumber.Liquid—phaseprocesseswithconcentratedsulfuricacidorhydrogenuorideascatalystsarecurrentlybeingused.Replacementoftheliquidcatalystsbyasolidacidisanimportanttargetofmodernresearch.Thesolidacidcatalystswhichconsistofheteropolyaci

5、dsupportedonamesoporousmelecularsieveMCM一41havebeenpreparedbyhydrothemalmethods.Thestructure,HPAdispersivestateandacidityhavebeeninvestigatedbyXRD,IR,TG—DTA.TheresultsshowthatHPA/MCM一41catalystshaveahighacidity.HPAcanexistonMCM-41surfaceandretaintheKegginunitevenatHPAloadingsash

6、ighas40%.Thecatalystwhichhas40%HPAloadingsisappliedtothealkylationofisobutaneandbutene.TheacidityofthecatalystdependsOilthetemperatureundernitrogenwhichresultsinthelossofcrystallinewater.Theoptimerizedtemperatureofactivationisabout250。C.Supercriticalconditionsclearlyprolongtheca

7、talyst’slife.Buttheselectivityofthecatalystisunsatisfactory.Productolefinsaremassiveintheliquid.Theresultsofin—situFT—IRpointoutthatwhytheproductdistributiononthiscatalyst.KEYWORDS:heteropolyalkyaltion,acids,MCM一41,isobutane,butene,supercriticalconditionsII北京化工大学硕士学位论文刖吾异构烷烃与烯烃的

8、烷基化反应是石油化]:工业中一个重要的工艺过程,主要指片丁烷与丁烯在强酸催化作用下生成c。异构

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