试析铜锰复合氧化物变换催化剂的控制合成

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1、分类号:学校代码:10128UDC:学号:20061148硕士学位论文（类别:全日制硕士研究生题目：铜锰复合氧化物变换催化剂的控制合成英文题目：ControlledSynthesisofCopper-ManganeseOxideCatalystforWaterGasShiftReaction研究生：何爽学科名称：化学工艺指导教师：刘全生教授二○○九年六月摘要铜锰复合氧化物变换催化剂的结构与催化性能与制备方法、工艺条件密切相关。溶液中沉淀反应结晶过程直接决定催化前驱体的织构，从而影响催化剂的性能。本文利用XRD、BET和微反色谱等表征和测试方法，对共沉淀法制备铜锰复合氧化物变换催化剂过程

2、中沉淀剂的种类、配比、沉淀剂的滴加顺序、碱量等制备条件进行研究，探讨了催化剂沉淀反应终产物织构与铜锰复合氧化物变换催化剂催化性能之间的关系。研究结果表明，K-Cu沉淀反应过程溶液pH在6-12之间催化剂干燥后样品的晶体主相均为Cu4+2SO4（OH）6·2H2O，Na-Cu沉淀反应过程不同pH处催化剂干燥后样品的晶体主相不同，pH=6.0-10.0的催化剂干燥后样品的晶体主相均为Cu4+2SO4（OH）6·2H2O，而pH=12.2的催化剂干燥后样品的晶体主相为CuO。以Na93K7沉淀剂制备的催化剂400℃耐热后250℃的活性达到74.31％，高于其它沉淀剂制备的催化剂。沉淀剂的滴加

3、顺序对催化剂结构和催化性能有一定的影响。以不同滴加顺序550℃焙烧得到的催化剂400℃耐热后250℃时活性顺序为：Na-CuK-Mn>K-CuNa-Mn=Na1K2>K1Na2。1000℃焙烧得到的催化剂400℃耐热后250℃时活性顺序为：碱量对催化剂的结构和催化性能有决定性的影响。沉淀碱量在一定范围内，干燥后沉淀终产物晶相为CuO和Mn3O4物相，焙烧后晶相为Cu1.5Mn1.5O4物相，-2+还原后晶相为MnO和Cu物相。NaOH为沉淀剂时，OH/M=2.1048制备得到-2+催化剂性能最佳，KOH为沉淀剂时，OH/M=2.1148制备得到催化剂性能最佳。关键词：铜锰复合氧化物；变

4、换反应；可控沉淀；热稳定性；活性AbstractTheperformanceofcoppermanganesemixedoxidescatalystforwatergasshiftreaction(WGSR)isdeterminedbythepreparationmethodandtechnologyconditions.Thetextureofprecursorofthecatalystisabsolutelydeterminedbythereactioncrystallizationprocess.Differentprecursorformedintheprecipitation

5、processleadtofinalcatalystsamplewithdifferenttextureandcatalyticperformance.Inthisthesis,theco-precipitationwasusedtothepreparationofcoppermanganesemixedoxidescatalystforWGSRandthecharacteristicsofthecatalystswerestudiedbyXRD,BET，Micro-Reactor-chromatography.Theemphasisofthisthesisistospeculatet

6、hedependenceofcatalyticperformanceandthermal-stabilityonthecatalysttextureinfluencedbyprecipitatorspecies,precipitatorproportion,dropwiseorderofprecipitatorandthequantityofalkaliusedintheprecipitationreaction.Thespeciesandproportionofprecipitatorhascrucialeffectoncatalystperformanceandtextureofc

7、atalyst.TheprocessofK-Cuprecipitation,thedriedsampleformCu4+2SO4（OH）6·2H2OcrystallinephaseatpHvaluesfrom6to12，whereas,thedriedsampleformCu4+2SO4（OH）6·2H2OcrystallinephaseatpHvaluesfrom6to10andthesamplecrystallineisCuOwhenpHv