高铁酸钾的制备及去除水中铊、吲哚和处理污水厂污泥的效果与机理.pdf

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1、博士学位论文高铁酸钾的制备及去除水中铊、吲哚和处理污水厂污泥的效果与机理EFFECTSANDMECHANISMSTUDYONTHEREMOVALOFTHALLIUM，INDOLEFROMWATERANDTREATMENTOFSEWAGESLUDGEBYPREPARINGPOTASSIUMFERRATE刘玉蕾哈尔滨工业大学2018年06月国内图书分类号：TU991.2学校代码：10213国际图书分类号：628.16密级：公开工学博士学位论文高铁酸钾的制备及去除水中铊、吲哚和处理污水厂污泥的效果与机理博士研究生：刘玉蕾导师：齐晶瑶教授副导师：马军教授申请学位：工学博士学科

2、：土木工程所在单位：环境学院答辩日期：2018年06月授予学位单位：哈尔滨工业大学-II-ClassifiedIndex:TU992.3U.D.C:628.3DissertationfortheDoctorDegreeinEngineeringEFFECTSANDMECHANISMSTUDYONTHEREMOVALOFTHALLIUM，INDOLEFROMWATERANDTREATMENTOFSEWAGESLUDGEBYPREPARINGPOTASSIUMFERRATECandidate：YuleiLiuSupervisor：Prof.JingyaoQiAssocia

3、tesupervisor：Prof.JunMaAcademicDegreeAppliedfor：DoctorofEngineeringSpeciality：CivilEngineeringAffiliation：SchoolofEnvironmentDateofDefence：June,2018Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology摘要摘要高铁酸钾具有氧化、消毒、絮凝、吸附以及助凝等多种水处理功能，在给水及污水处理领域具有重要的理论研究及实际应用价值。本文开展了高铁酸钾的制备研究，并利用其氧化

4、、吸附、絮凝等特性研究了对水中铊的去除、对吲哚类污染物的氧化以及对污泥的破解效果及相关反应机理，探讨了利用高铁酸钾控制水体污染及处理污泥的可行性。首先基于文献报道，优化了高铁酸钾制备过程。通过将氢氧化钾加入次氯酸钠溶液的方法制备了碱性次氯酸根溶液。在氢氧化钾投入量为9mol/L，混合温度为0℃的条件下可制得有效氯浓度为105g/L的碱性次氯酸根溶液。通过调整反应物比例、反应温度、铁盐种类、过滤、晶体洗涤等操作过程，在控制氧化剂与硫酸铁的摩尔比例为4：1，20℃反应60min的条件下，可制得产率为67%的高铁酸钾溶液，经结晶、过滤、洗涤等过程，最终可制得纯度为90%的高

5、铁酸钾固体粉末。由于水体铊污染事件的频发且水中痕量铊的去除较为困难，本文系统地研究了高铁酸钾对水体中痕量铊的去除效果及反应机理。向溶液中投加2.5mg/L高铁酸钾反应5min后，铊去除率可达90%以上，残留铊浓度低于0.1μg/L，满足我国《生活饮用水卫生标准》(GB5749-2006)对水中铊浓度的要求。水体pH值显著影响高铁酸钾对铊的去除。在中性及碱性条件下对铊的去除效果较好，在酸性条件下对铊的去除效果较差；溶液中共存离子如K+、Na+、Ca2+、Cl-及HCO-3对高铁酸钾除铊无显著影响，但腐殖酸(HA)可通过包覆高铁酸钾还原产物等过程抑制高铁酸钾对铊的去除。研

6、究反应沉淀中铊的脱附时发现，增加体系内离子浓度对铊脱附无显著影响；升高体系温度可使10%的铊从絮体沉淀中脱附；在碱性条件下，沉淀中铊的稳定性较强，不易脱附；酸性条件可使沉淀中30%左右的铊脱附；10mg/L的盐酸羟胺可溶解体系中的铁氧化物沉淀并使60%的铊脱附。基于上述结果，优化了高铁酸钾除铊的反应条件，在高铁酸钾预氧化1min，聚合氯化铝絮凝20min，沉淀20min的条件下，可使水中总铊去除率接近98%，且高铁酸钾预氧化联合聚合氯化铝絮凝在去除痕量铊的同时，可有效控制原水化学需氧量(COD)及浊度，并使水中残留铁离子及铝离子浓度满足相关水质标准。通过比较高铁酸钾原

7、位及异位产生的铁氧化物对水中痕量铊的去除效果，结合扫描电子显微镜(SEM)、光电子能谱(XPS)、颗粒粒径及铊去除率等数据的分析结果，推测在高铁酸钾去除铊的过程中，共沉淀作用和表面吸附作用共同影响原位形成的纳米级铁氧化物对铊的去除。吲哚含有氮杂环，在消毒过程中是潜在的亚硝胺类消毒副产物的前驱物。本文研究了高铁酸钾对水中微量吲哚的去除效果并分析了降解路径。高铁酸钾氧化降-I-哈尔滨工业大学工学博士学位论文解吲哚在酸性及中性条件下较为迅速，表面二级速率常数在弱酸性及中性条件下分别为692±26M-1s-1和186±16M-1s-1。水体中背景物质如钙离子