钙钛矿型载体对于铜催化剂催化碳烟燃烧影响的研究

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1、钙钛矿型载体对于铜催化剂催化碳烟燃烧影响的研究Effectofperovskite-typesupportsonsootoxidationofcoppercatalysts学科专业：材料学研究生：马佳指导教师：龚彩荣副教授天津大学材料科学与工程学院二零一五年十二月摘要碳烟颗粒物的排放是限制柴油机发展和应用的重要因素之一，也是空气污染的元凶之一。研究表明，铜催化剂表现出了良好对于碳烟颗粒物的催化活性，是未来取代贵金属催化剂的最有潜力的催化剂之一。同时，载体在铜催化剂中扮演着重要的角色，能够很大程度影响铜催化

2、剂的催化活性。本文从铜催化剂的载体着手，使用XRD、SEM、TEM、ICP-MS、氮气吸附-脱附等温曲线、TPO、TPR等手段表征了载体和催化剂的物化性质和催化活性，首先比较了钙钛矿型载体BaTiO3与三氧化二铝载体BaAl2O3对于铜催化剂的作用，然后制备了高比表面积的改性钙钛矿型载体Fe2O3@BaTiO3，并且与钙钛矿型载体BaTiO3对于铜催化剂的作用进行了比较，得到了以下结论：1.使用溶胶-凝胶的方法制备了钙钛矿型氧化物载体BaTiO3，且为排除Ba-的干扰，制备了Ba-掺杂的三氧化二铝载体Ba

3、Al2O3，同时制备了两种载体担载的铜催化剂：Cu/BaTiO3和Cu/BaAl2O3。2.比较了Cu/BaTiO3和Cu/BaAl2O3两种铜催化剂对于碳烟颗粒物的催化活性，虽然两种载体没有表现出直接的催化活性，但是载体与铜之间的相互作用影响了铜催化剂的活性，在O2氛围下Cu/BaTiO3铜催化剂的特征温度Tm比Cu/BaAl2O3铜催化剂的Tm低32°C，在NOX/O2氛围下Tm低41°C。并且，通过H2-TPR的测试，证实是由于载体-氧化铜之间的相互作用影响了铜的还原性。然而钙钛矿型载体的比表面积较

4、小，只达到了9m2/g，这是限制其作为金属氧化物催化剂载体的主要因素。3.采用包覆-水热-煅烧三步法制备了核壳结构的钙钛矿型纳米微球载体Fe22O3@BaTiO3，载体的相对比表面积达到了44m/g，远远高于钙钛矿型载体BaTiO3。并且利用浸渍法制备了Cu/Fe2O3@BaTiO3和Cu/BaTiO3两种铜催化剂。4.比较了Cu/BaTiO3和Cu/Fe2O3@BaTiO3两种铜催化剂对于碳烟颗粒物的催化活性。在O2氛围下，Cu/Fe2O3@BaTiO3的特征温度Tm比Cu/BaTiO3的Tm低32°C

5、，在NOX/O2氛围下低56°C。同样受到了载体-铜的相互作用，Fe2O3@BaTiO3负载的氧化铜的还原能力进一步地提高了。关键词：载体；比表面积；铜催化剂IABSTRACTDieselparticulatematter(PM,mainlycontainingsoot),undesiredby-productsofdieselenginesincombustionprocess,havebeenrecognizedamongthetopthreadstoenvironmentandhumanhealth

6、whichhasdrivenresearchfocusingonsolutions.Coppercatalysthasshowedexcellentcatalyticactivity,andisapotentialsubstitutionfornoblemetal.Andsupportisanimportantfactoronthecatalyticactivityofmetaloxidecatalysts.Inthisstudy,wefocusonthesupportsofcoppercatalysts

7、,thephysic-chemicalpropertiesofsupportsandcoppercatalystsarecharacterizedbyXRD,SEM,TEM,ICP-MS,Raman,andN2-adsorption-desorptionisotherm.ThecatalyticactivityofcoppercatalystsforsootcombustionwerestudiedbyTPOandH2-TPR.theeffectofthreekindofsupports(BaAl2O3,

8、BaTiO3andFe2O3@BaTiO3)onsootcombustionofcoopercatalystswerealsostudiedandthemainconclusionarelistedasfollowed:1.Astabilizedalumina,containingBaandatitanium-basedmixedoxide,alsocontainingBawerepreparedandusedascopper