双金属共掺杂介孔g-C3N4材料的合成及光催化性能研究.pdf

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1、硕士学位论文双金属共掺杂介孔g-C3N4材料的合成及光催化性能研究SYNTHESISOFBIMETALCO-DOPEDMESOPOROUSg-C3N4MATERIALSANDTHEIRPHOTOCATALYTICPROPERTIES吴万宝哈尔滨工业大学2018年6月国内图书分类号：O61学校代码：10213国际图书分类号：546密级：公开理学硕士学位论文双金属掺杂介孔g-C3N4材料的合成及光催化性能研究硕士研究生：吴万宝导师：许宪祝教授申请学位：理学硕士学科：化学所在单位：化工与化学学院答辩日期：2018年6月授予学位单位：哈尔

2、滨工业大学ClassifiedIndex:O61U.D.C:546DissertationfortheMasterDegreeinScienceSYNTHESISOFBIMETALCO-DOPEDMESOPOROUSg-C3N4MATERIALSANDTHEIRPHOTOCATALYTICPROPERTIESCandidate：WanbaoWuSupervisor：Prof.XianzhuXuAcademicDegreeAppliedfor：MasterofScienceSpeciality：ChemistryAffiliatio

3、n：SchoolofChemistryandChemicalEngineeringDateofDefence：June,2018Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学理学硕士学位论文摘要21世纪以来，人口的迅速增长和社会工业化程度日趋完善，使人类面临着能源紧张和环境恶化的问题，因此开发新型的可持续能源和绿色能源系统具有重要意义。太阳能作为一种清洁无污染、储存量无穷大且可持续的能源，其充分的利用是解决目前的能源危机和环境污染的理想途径。通过光催

4、化剂进行的太阳能转化是一种最具有潜力的光能转化方式之一。当前，光催化剂g-C3N4因易于合成，原料储量丰富，物理化学性质稳定，还有能对可见光响应的禁带宽度等特性，引起了研究者的广泛关注。g-C3N4由于太阳光吸收不足，低表面积和光生电子空穴对的快速复合导致较差的催化活性，而掺杂作为一种简单又方便的改性方法，可以调节g-C3N4的电子结构、改变禁带宽度、引入活性位点和提高光生载流子的分离，是一种有效提高催化活性的策略。本论文利用氯化钴为钴源合成不同钴含量的钴掺杂g-C3N4，通过一系列表征对结构和形貌进行分析，并通过在可见光下的Rh

5、B降解率和产氢性能来评估其催化活性，催化速率分别是纯g-C3N4的7.0和6.3倍。原因可以归因于降低的能带间隙和更负的导带电位，使得钴掺杂g-C3N4的可见光吸收范围扩大和还原性增强。再以MoS2纳米片为钼源，通过无模板一锅法合成高比表面积的钼掺杂介孔g-C3N4，介孔孔道的来源是在焙烧过程中Mo物种会促进g-C3N4的分解，产生的气体起到了气泡模板作用。通过降解RhB和可见光催化产氢来评估钼掺杂介孔g-C3N4的催化性能，催化速率分别是纯g-C3N4的3.4和6.8倍。并确定最佳的合成条件，Mo掺杂量为2mgMoS2。钼掺杂介

6、孔g-C3N4的催化性能明显高于纯g-C3N4，原因可以归因于大的比表面积和介孔孔道，可以提供更多的反应场所和提高光生电子空穴对的分离。在Co、Mo单掺杂g-C3N4的基础上，利用无模板一锅法合成具有高比表面积的钴钼共掺杂介孔g-C3N4，同时整合钴掺杂和钼掺杂各自的优点，进一步提高光催化活性，降解RhB和产氢的催化速率分别是纯g-C3N4的10.1和8.6倍。由于钴钼之间的协同效应，共掺杂的g-C3N4具有更大的比表面积、更丰富的介孔结构、更多的活性位点、更大的可见光吸收范围以及更强的还原性，因此光催化活性得到了进一步提高。同时

7、，对光催化降解RhB的活性物种进行捕获实验，探讨可能的光催化降解机理。此外，通过时域有限差分法（FDTD）仿真来研究纳米孔结构对催化剂在可见光吸收能力上的影响，并建立起光吸收与催化性能之间的关系。关键词：石墨相氮化碳；双金属掺杂；介孔；光催化；产氢I哈尔滨工业大学理学硕士学位论文AbstractSincethe21stcentury,therapidpopulationgrowthanddevelopmentofsocialindustrializationhavecausedhumanbeingstofaceseriouspro

8、blemsofenergystorageandenvironmentaldeterioration.Therefore,itisnecessarytodevelopnewtypesofsustainableenergyandgreenenergys