n掺杂磁性介孔碳的合成及其对酸碱染料吸附性能研究

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1、硕士学位论文N掺杂磁性介孔碳的合成及其对酸/碱染料吸附性能研究SYNTHESISOFMAGNETICN-DOPEDMESOPOROUSCARBONCOMPOSITEANDINSIGHTSINTOADSORPTIONMECHANISMFORACIDANDBASICDYES梁桃哈尔滨工业大学2015年6月国内图书分类号:O614学校代码:10213国际图书分类号:54.02密级:公开理学硕士学位论文N掺杂磁性介孔碳的合成及其对酸/碱染料吸附性能研究硕士研究生:梁桃导师:孙建敏教授申请学位:理学硕士学科:无机化学所在单位:理学院答辩日期:2015年6月授予学位单位:哈尔滨工业大学Classifie

2、dIndex:O614U.D.C.:54.02DissertationfortheMasterDegreeinScienceSYNTHESISOFMAGNETICN-DOPEDMESOPOROUSCARBONCOMPOSITEANDINSIGHTSINTOADSORPTIONMECHANISMFORACIDANDBASICDYESCandidate:LiangTaoSupervisor:Prof.SunJanminAcademicDegreeAppliedfor:MasterofScienceSpecialty:InorganicChemistryAffiliation:CollegeofS

3、cienceDateofDefence:June,2015Degree-Conferring-Institution:HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学理学硕士学位论文摘要有机染料是水体环境的重要污染源,目前吸附是最受欢迎的水处理工艺。吸附材料的选择是影响吸附的决定因素之一,然而,大部分的有机染料的分子尺寸很大,难以被含有大量微孔结构的商用活性炭吸附。且活性炭在水体中极易分散,难以回收,在吸附过程中造成了二次污染。因此,寻找一种合适的吸附材料对有机染料进行吸附显得尤为重要。近年来,介孔碳材料凭借其较大的孔径、较高的比表面积得到学者们的青睐。在介孔碳材料的基础

4、上引入磁性纳米粒子,能够实现对吸附剂的简单有效分离回收。同时吸附剂表面官能团可以改变吸附剂的酸碱性和亲疏水性,并且和水中的有机染料的基团发生键合作用,进而影响吸附性能。本论文包括两部分:第一部分以苯胺为氮源和碳源,十二烷基磺酸钠(SDS)和三嵌段共聚物PEO20-PPO70-PEO20(P123)为软模板剂,使苯胺在Fe3O4纳米颗粒表面发生氧化聚合,制备了磁性介孔复合材料Fe3O4@mPANI。经过高温焙烧,制备出N掺杂的磁性介孔碳材料Fe3O4@N-mC。实验考察了Fe3O4@N-mC材料对酸性小尺寸染料甲基橙(MO)、碱性小尺寸亚甲基蓝(MB)、碱性大尺寸罗丹明B(RhB)的吸附性能影

5、响。结果发现,由于材料特殊的孔径结构,Fe3O4@N-mC对3种染料的吸附量大大超过活性炭。由于表面N掺杂,材料表面碱性增强,有利于对MO的选择吸附。而Fe3O4磁性中心的引入增加了材料的循环回收性能。通过Fe3O4@N-mC对染料的吸附动力学计算,发现吸附反应的决速步是介孔碳对染料化学吸附和颗粒扩散步骤。第二部分以Fe3O4@mSiO2材料为硬模板,环境友好的尿素和葡萄糖作为氮源和碳源,制备出N/O掺杂的介孔碳材料FexOy@N-O-mC;同时,采用相同的方法制备出O掺杂的介孔碳材料FexOy@O-mC;分别考察了其对MB、MO、RhB的吸附性能。与商业活性炭对比,发现材料特殊的孔结构及含

6、氧官能团可以显著提高染料的吸附量。N掺杂介孔碳材料FexOy@N-O-mC较FexOy@O-mC对酸性染料表现出较强吸附性能。Fe3O4磁性中心的引入可以增加材料的循环回收性能。此外,对比研究了FexOy@N-O-mC与FexOy@O-mC对染料的吸附动力学,发现吸附反应的决速步是介孔碳对染料化学吸附和颗粒扩散步骤,而N官能团可以提高对酸性染料的吸附速率。关键词:介孔碳,氮掺杂,磁性,酸/碱染料,吸附I哈尔滨工业大学理学硕士学位论文AbstractThedischargeofdyeintotheenvironmentwascurrentlyoneoftheworld’smajorenviro

7、nmentalproblemsforbothtoxicologicalandestheticreasons.Adsorptionwasconsideredasthemostpromisingoption.Selectingasuitableadsorbentwastheimportantguaranteeforabsorptionprocesses.Porestructurewasoneimportantfa

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