金属掺杂SBA-15的制备及其对MB染料吸附性能研究

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1、论文分类号：２学校代码：１０７０８０３０３４学号：１５龜淡Ａ斜我大營ＳＨＡＡＮＩＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹＯＦＳＣＩＥＮＣＥ＆ＴＥＣＨＮＯＬＯＧＹＸ硕士学位论文Ｔ’ｈｅｓｉｓｆｏｒＭａｓｔｅｒｓＤｅｇｒｅｅ金属掺杂ＳＢＡ－１５的制备及其对ＭＢ染料吸附性能研究赵静指导教师姓名：强涛涛教授李季博士学科名称：皮革化学与工程论文提交日期：２０１８年３月论文答辩日期：２０１８年５月学位授予单位：陕西科技大学申请工学硕士学位论文论文题目：金属掺杂SBA-15的制备及其对MB染料吸附性能研究学科门类：工学二级学科：皮革化学与工程培养

2、单位：轻工科学与工程学院硕士生：赵静导师：强涛涛教授李季博士2018年5月PreparationofMetalDopedSBA-15andIt’sApplicationinMBDyesAdsorptionAThesisSubmittedtoShaanxiUniversityofScienceandTechnologyinPartialFulfillmentoftheRequirementfortheDegreeofMasterofEngineeringScienceByJingZhaoSupervisor:ProfessorTaotaoQiangDoctorJiLiMay2018

3、金属掺杂SBA-15的制备及其对MB染料吸附性能研究摘要染料废水具有色度高、难降解、毒性大等特性，对环境和人类健康危害不容小觑。吸附法处理染料废水具有操作过程简单、价廉、高效、低能耗的优点，是目前应用最普遍的方法。介孔材料是一类具有较大比表面积、孔径及孔体积的多孔材料，此外，介孔材料的孔径大小可调节、表面可功能化，因此在染料吸附领域呈现出广泛的应用前景。本课题采用“直接合成法”，以Zr(SO4)2和Ti(SO4)2作为金属源，利用制革“蒙囿原理”调控Zr(SO4)2和Ti(SO4)2在酸性水溶液中的水解速度，从而制得锆掺杂介孔材料（Zr-SBA-15）、钛掺杂介孔材料（Ti-SB

4、A-15）及锆-钛双金属掺杂介孔材料（Zr-Ti-SBA-15）。通过仪器表征对其结构及表面性能进行分析，并系统地研究了其对亚甲基蓝（MB）染料的吸附行为及其循环利用性能。具体如下：（1）以Zr(SO4)2作为锆源，正硅酸乙酯（TEOS）作为硅源、聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷（P123）作为模板剂，乙醇胺（ETA）、二乙醇胺（DEA）、三乙醇胺（TEA）、季戊四醇（PE）、乳酸（HL）和草酸（OA）分别作为金属离子蒙囿剂，通过“直接合成法”制备Zr-SBA-15。研究了ETA、DEA、TEA、PE、HL和OA作为不同种类蒙囿剂对Zr-SBA-15孔径、孔体积、比表面积、孔道

5、有序度、Zr元素分布及存在状态的影响。结果表明蒙囿剂的加入能够有效减缓Zr(SO4)2的水解速率，制得的Zr-SBA-15孔道结构长程有序、比表面积、孔径、孔体积较大、Zr元素分布均匀且成功掺杂进入到了SBA-15骨架当中。分子模拟结果表明各种蒙囿剂与Zr(SO4)2结合能顺序为：PE＞HL＞TEA＞DEA＞ETA＞OA，与实验表征结果一致。另外，Zr-SBA-15对MB染料有很好的吸附性能，吸附动力学拟合结果表明：Zr-SBA-15对MB的吸附过程符合准二级动力学方程。Langmuir和Freundlich方程拟合结果符合Langmuir等温线模型，说明该吸附过程属于单分子层吸

6、附。热力学计算结果表明该吸附过程可自发进行（吸附自由能（ΔG）小于0）。并且，经6次循环利用后Zr-SBA-15对MB去除率可达87%。I（2）以Ti(SO4)2作为钛源，TEOS为硅源，P123为模板剂，HL为金属离子蒙囿剂，通过“直接合成法”制备出Ti元素分布均匀、孔道结构规整的Ti-SBA-15。X射线衍射（XRD）、氮气吸附-脱附测试（N2吸-脱附）、透射电子显微镜（TEM）、元素能量分布面扫分析（EDS-Mapping）、X光电子能谱（XPS）和扫描电子显微镜（SEM）表征结果显示HL可以有效延缓Ti(SO4)2在酸性水溶液水解速率，从而避免了介孔孔道中TiO2晶体颗粒

7、的生成，并且Ti-SBA-15样品中Ti元素分布均匀。此外，Ti-SBA-15对MB染料吸附性能研究结果表明，吸附过程符合准二级动力学方程和Langmuir等温线模型。热力学计算结果ΔG小于0，表明该吸附过程可以自发进行。并且，Ti-SBA-15吸附材料有一定的循环利用性能，经6次循环利用后对MB去除率为88.52%。（3）分别以Zr(SO4)2和Ti(SO4)2作为锆源和钛源，TEOS为硅源，P123为模板剂，HL为金属离子蒙囿剂制备Zr-Ti-SBA-15。采用XRD、N2吸