氧化铜非自由基活化过硫酸盐氧化有机微污染物及无机碘离子.pdf

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1、硕士学位论文氧化铜非自由基活化过硫酸盐氧化有机微污染物及无机碘离子OXIDATIONOFORGANICMICRO-POLLUTANTSANDINORGANICIODIDEBYPERSULPHATENONRADICALACTIVATIONINTHEPRESENCEOFCOPPEROXIDE于景哈尔滨工业大学2018年6月国内图书分类号：TU991.2学校代码：10213国际图书分类号：628.162密级：公开工学硕士学位论文氧化铜非自由基活化过硫酸盐氧化有机微污染物及无机碘离子硕士研究生：于景导师：赵明副教授申请学位：工学硕士学科：市政工程所在单位：环境学

2、院答辩日期：2018年6月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:TU991.2U.D.C:628.162DissertationfortheMasterDegreeinEngineeringOXIDATIONOFORGANICMICRO-POLLUTANTSANDINORGANICIODIDEBYPERSULPHATENONRADICALACTIVATIONINTHEPRESENCEOFCOPPEROXIDECandidate：YuJingSupervisor：ZhaoMingAcademicDegreeAppliedfor：Mas

3、terofEngineeringSpeciality：MunicipalEngineeringAffiliation：SchoolofEnvironmentDateofDefence：June,2018Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学工学硕士学位论文摘要目前绝大多数关于过硫酸盐高级氧化技术的研究都是基于高活性的硫酸根自由基（SO••4ˉ）的氧化技术。SO4ˉ的活性非常强，可以氧化多种难降解有机污染物，然而，因为SO•4ˉ的选择氧化性差，在氧化目标物的同时也会和

4、实际水体中的背景成分反应，这样会给实际水体/废水的处理带来不利，一方面造成了氧化剂的浪费，另一方面可能会生成有毒有害物质。有研究表明氧化铜（CuO）可以在温和的反应条件下有效激活过二硫酸盐（PDS），而这一活化过程不产生SO•4ˉ。CuO是配水管网中铜制管件，以及含铜合金管件腐蚀后的主要产物之一。PDS/CuO作为一种新型的非自由基高级氧化体系，其对于有机微污染物的氧化能力尚未有人研究。此外，该体系中的消毒副产物生成风险也有待进一步考察。本文考察了PDS/CuO体系对于碘离子，取代酚（甲基酚，硝基酚，氯酚以及溴酚）和几种有机微污染物（卡马西平，糠醇，扑热

5、息痛以及新诺明）的氧化能力。CuO活化PDS氧化Iˉ的途径为：Iˉ→HOI→IO3ˉ。PDS/CuO体系氧化Iˉ的速率随着PDS投加量或者CuO投加量的增加而逐渐增加。PDS/CuO体系氧化Iˉ的总反应速率?=0.052[PDS]0.74[CuO]1.11[Iˉ]，总反应级数为三级。调节溶液初始pH值，Iˉ减少的速率遵循以下的顺序：pH7＞pH8＞pH6＞pH9。NOM的存在能够显著抑制Iˉ在PDS/CuO体系中的氧化效率，且抑制作用随着初始NOM浓度的上升而增强。当NOM浓度为1，2和5mgC/L时，PDS/CuO体系对Iˉ的转化率由原来的100%分别

6、降低至72.48%，41.29%和21.9%。在NOM存在的条件下，体系中有I-DBPs的生成，产率随着NOM浓度的增加而降低。针对不同种类取代基的取代酚，PDS/CuO体系的将目标酚（初始浓度10μM）100%氧化所需的反应时间为：溴酚（20分钟）＜甲基酚（30分钟）＜氯酚（40分钟）＜硝基酚（50分钟）；针对不同取代位的取代酚，PDS/CuO体系的氧化甲基酚、氯酚和溴酚时，对位和邻位的氧化速率差别不大，间位的取代酚的氧化速率最慢，但是针对不同取代位的硝基酚，PDS/CuO体系的氧化速率的规律为：3-硝基酚＞2-硝基酚＞4-硝基酚。PDS/CuO体系中

7、取代酚浓度的倒数与反应时间基本呈线性关系，说明PDS/CuO与取代酚的反应是取代酚的假二级反应。PDS/CuO体系对于不同官能团的有机物的氧化能力规律为：磺胺类有机物SMZ＞芳香酚类有机物APAP＞双键类有机物FFA＞双键类有机物CBZ；溶液初始pH为6时，反应周期60分钟后的相应的去除率分别为：64.4%，59.6%，-I-哈尔滨工业大学工学硕士学位论文36%和16.7%。当溶液初始pH变化时，PDS/CuO体系对于SMZ的氧化能力变化的规律为：pH7＞pH6＞pH9。反应周期60分钟后，当pH为6时，SMZ的去除率为64.4%；当pH为7时，SMZ的

8、去除率为68.8%，当pH升高到9时，SMZ的去除率为40.7%。关键词：非自由