pemfc用介孔碳为载体制备电催化剂及其性能研究

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1、南京航空航天大学硕士学位论文PEMFC用介孔碳为载体制备电催化剂及其性能研究姓名：党王娟申请学位级别：硕士专业：应用化学指导教师：梅天庆20070301南京航空航天大学硕士学位论文摘要高分散性高活性Pt/C电催化剂被广泛用作质子交换膜燃料电池（PEMFC）的催化剂材料，同时新型纳米碳材料——介孔碳的出现为催化剂载体的选择提供了广阔的前景。为此，本文研究了利用介孔硅SBA-15为模板制备介孔碳材料的技术，以及微波合成法及化学还原法制备PEMFC用介孔碳载Pt及其合金催化剂的制备技术。本论文首选了一种阳离子表面活性剂CTAB为微波合成过程的稳定剂，以改善介孔碳

2、载体的润湿性，使得铂前驱体溶液均匀分散于介孔碳载体表面，从而载体表面的活性位置增加，制备了微粒细小且均匀分布在介孔碳载表面的Pt催化剂，进而提高催化剂的电化学活性。对其进行XRD、TEM表征和CV曲线、交流阻抗测试，结果表明，加入CTAB且氮气气氛350℃热处理2h所得催化剂中铂微粒分散性明显提高，且使纳米铂微粒的平均粒径降至2.9nm左右，电化学活性面积大于未加CTAB的以及商业E-TEK公司的Pt/C催化剂的活性面积，显示其催化性能因CTAB而获得增强。本文还用化学还原法制备了Pt及Pt-Ni合金催化剂，并对其进行了XRD，TEM表征和CV曲线、交流阻

3、抗测试，实验结果表明当Pt与Ni原子比为5:1时Pt-Ni合金催化剂的催化性能优于同种方法所制备的纯铂催化剂。为了降低成本，初步探索了价格低廉、来源丰富的蔗糖及酚醛树脂作为介孔碳的碳源，成功制备出了介孔碳材料。通过微波法制备铂基催化剂，TEM表征结果显示铂纳米微粒在介孔碳C-0上的分散性较其它类型的介孔碳载体好，且粒径分布均匀。CV曲线测试结果表明催化剂Pt/C-0不论是对氢的电化学氧化还是对甲醇氧化的催化均具有较好的活性。关键词：Pt/C电催化剂，质子交换膜燃料电池（PEMFC），介孔硅SBA-15，介孔碳，微波，阳离子表面活性剂CTAB，电化学活性面积

4、iPEMFC用介孔碳为载体制备电催化剂及其性能研究AbstractHighlydispersedPt/CelectrocatalystswithhighperformanceareknowntobeefficientelectrocatalyticmaterialinProtonExchangeMembraneFuelCell(PEMFC).Atthesametime,mesoporouscarbon,asanovelnanostructuredcarbon,hasbeenattractivedasnewsupportsofelectrocatalystf

5、orfuelcell.ThispaperpresentedadetailstudyofmesoporouscarbonpreparedusingmesoporoussilicatemplateSBA-15.Ptandalloycatalystssupportedonmesoprouscarbonwerepreparedbymicrowavesynthesisandtheimpregnation-reductionmethod.ThisthesisdevelopedacationicsurfactantCTABasstabilizerintheprocess

6、ofmicrowaveheating.ThewetnessofcarbonsupportwasimprovedandPtprecursorsolutionwaseasilyandhomogeneouslyabsorbedonthecarbonsupportbecauseofCTAB.Asaresult,thereactionsiteswereincreasedandthecorrespondingparticlesizesofPtbecamesmaller.TheresultsofXRD,TEMandCVcurvesdemonstratedthatthed

7、ispersionofPtnanoparticleswereimprovedandtheparticlesizeofthecatalystwasdecreasedto2.9nmafterheat-treatedat350°CunderN2atmospherefor2hafteradditionofCTAB.ElectrochemicalactiveareaofcatalystfoundthatPtcatalystdisplayedbetterhydrogenelectrochemicaloxidationactivitythanthecommercialP

8、t/C(E-TEK)catalyst,usingCTABassta